g-C3N4基复合光催化材料的制备及其降解盐酸四环素研究

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抗生素的滥用在临床使用过程中显现出许多副作用,而且抗生素残留进入环境中,对生态平衡和人类健康带来潜在危害。对抗生素的去除成为亟待解决的问题,但是抗生素废水具有浓度高、色度大、毒性大和可生化性差等特点,采用传统的生物或化学方法处理抗生素废水效果不佳。类石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化剂因稳定性好、生产成本低,具有合适的禁带宽度和光催化活性,在环境领域备受关注。但是g-C3N4的光生载流子寿命短、量子产率较低,导致光催化活性受影响,在实际应用中受到限制。本研究为了改善g-C3N4的光催化活性,将其与不同功能的材料复合分别制备了g-C3N4@ZnO、g-C3N4@Fe3O4和g-C3N4/HNTs三种复合光催化材料。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、红外光谱分析、紫外-可见漫反射吸收光谱等表征技术对合成样品的物理、化学特性进行表征分析。研究结果表明,采用溶剂热法制备的异质结结构的g-C3N4@ZnO复合光催化剂,在改性过程中晶型结构几乎没有受到影响,但可见光吸收范围明显扩大,对可见光的响应增强。采用简单化学吸附法制备的g-C3N4@Fe3O4复合材料中Fe3O4纳米颗粒均匀分散在g-C3N4表面和片层之间,因Fe3O4与g-C3N4之间晶格的差异,使g-C3N4@Fe3O4复合材料对可见光的利用率提高,同时因该材料具有磁力特性可以回收再利用。利用化学吸附法制备的g-C3N4/HNTs复合光催化剂对可见光的吸收范围没有发生明显变化,这可能是因为HNTs材料对可见光几乎没有吸收,但由于该材料吸附和光催化的协同作用使光催化活性明显提升。以盐酸四环素溶液为降解目标,300W氙灯为光源,来研究合成样品的光催化性能和最佳复合比。当ZnO负载量为40wt%时,复合光催化剂的光催化效率最佳,可去除96.31%的盐酸四环素;g-C3N4与Fe3O4配比为3:1时,表现出最佳的光催化活性,对TC溶液的降解率为92.84%;因HNTs具有强的吸附性能可以为有机物提供吸附位点,g-C3N4/HNTs复合材料在光降解盐酸四环素(TC)溶液过程中表现出优异的催化活性,当HNTs含量为20wt%时,g-C3N4/HNTs的光催化降解效果最好,氙灯照射2h后,TC溶液的去除率可达94.34%。三种复合光催化剂对TC的降解过程均符合一级反应动力学行为。
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