石墨烯基半导体纳米复合材料的制备及其在光催化还原CO2中的应用

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利用催化剂在太阳光照下将温室气体二氧化碳转换成可再生的碳氢燃料是同时解决能源危机和环境问题最有前景的方法之一。设计高性能的光催化剂是提高二氧化碳光催化效率的一个关键因素。石墨烯具有独特的电子传输能力,它作为半导体纳米晶的支撑材料能够有效地改善其光电性能,使得石墨烯基复合材料在光催化领域的应用成为国内外的研究热点。本文发展了一系列石墨烯基半导体纳米复合材料,并研究考察了其光催化转化二氧化碳的催化活性。该工作的主要内容如下:  (1)采用改进的Hummers法制得氧化石墨(GO),然后以GO和纳米TiO2为原料,利用水热法合成了还原氧化石墨烯(rGO)-TiO2纳米管复合光催化剂。运用X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM),傅里叶红外光谱(FTIR)和紫外可见漫反射光谱(DRS)技术对该复合光催化剂进行了表征,并考察了其在模拟太阳光下催化还原CO2的活性。表征结果显示:尺寸均一的TiO2纳米管均匀生长在rGO片层表面;rGO的引入拓宽了TiO2纳米管的光响应范围。实验结果表明:TiO2纳米管与适量rGO复合后,光催化还原CO2的活性明显增强;在GO质量分数为5%(水热合成时GO占GO与TiO2总质量的比),光催化剂rGO-TiO2纳米管加入量为1.5g/L的最佳条件下,光催化剂的催化活性是单纯TiO2纳米管的4倍;rGO-TiO2纳米管复合光催化剂具有良好的重复使用性能。  (2)通过温和的一步水热法组装了一系列不同石墨烯含量的ZnO-还原氧化石墨烯(rGO)纳米复合材料。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、能量色散X射线分析(EDX)、X射线光电子能谱(XPS)、氮气吸附解析、荧光光谱(PL)、紫外可见漫反射光谱(DRS)对制备的样品进行了表征,并将其作为光催化剂用于光催化还原二氧化碳制备甲醇。结果表明:ZnO与rGO复合后光催化还原二氧化碳制得甲醇的产量是单纯的ZnO的5倍;ZnO-rGO纳米复合材料具有良好的重复使用性能。  (3)采用一步溶剂热法,以乙二醇为溶剂,硫代乙酰胺(TAA)为硫源,制备出了还原氧化石墨烯(rGO)-Bi2S3纳米棒复合材料。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)和紫外可见漫反射光谱(DRS)对制备的样品进行了表征,并在可见光照下考察其还原二氧化碳的活性。结果表明:直径为20~30nm、长度为100~200nm的Bi2S3纳米棒随意的排列在rGO表面上。复合催化剂较单纯的Bi2S3纳米棒具有较高的光还原能力。
其他文献
本文以分析纯的硫酸镁和酸浸蛇纹石制得的粗制硫酸镁为镁源,分别利用微波辅助沉淀和普通沉淀法制备了花瓣状纳米氢氧化镁和片状纳米氢氧化镁。以制得的两种纳米氢氧化镁为前