基于ACF的碳复合阴极材料的制备及其电芬顿降解污染物

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近年来,高级氧化技术由于其在氧化过程中产生的?OH可以非选择性的有效氧化污水中的有机污染物,而受到了广泛的关注。而所有高级氧化技术中研究最多的是,通过 H2O2在酸性条件下与亚铁离子反应生成强氧化性的?OH,进而进一步对污染物进行降解的芬顿及类芬顿体系。考虑到H2O2易分解且运输价格昂贵,近年来许多研究都越来越集中于电芬顿体系,主要是由于H2O2可以在阴极表面通过还原氧气而产生。相比于传统的芬顿体系,电芬顿对环境更加友好。除此之外,亚铁离子的可循环利用是电芬顿体系得以广泛应用的最大优点。  由于碳材料具有很好的导电性,高的比表面积较好的稳定性等优点,在过去十多年里,电芬顿体系的阴极主要集中于一些含碳材料。因此,制备出可以电生成H2O2,并将其作为新的阴极材料应用于电芬顿体系是极其重要的。  针对上述问题,本硕士论文主要从基于活性炭纤维毡的复合材料出发,制备了一系列阴极材料用于电芬顿降解环境污染物。论文主要的研究内容如下:  第一,以钛酸丁酯为钛源、低分子量的酚醛树脂为碳源,成功制备了负载于活性炭纤维毡(ACF)上的新型阴极材料。通过一系列仪器对材料的特性进行了分析,发现钛源的引入能够显著影响阴极材料的微观结构。最后将三种材料分别作为阴极应用于电芬顿体系,对有机污染物苯酚进行降解,并通过高效液相(HPLC)、液相-质谱(LC-MS)分析了降解产物和中间产物。对含TiO2的阴极制备进行了初步探讨,拓展了阴极材料的制备方法及其适用范围。  第二,采用二氰二胺作为氮源,制备出氮掺杂的有序介孔碳(OMC),同时在材料制备的过程中结合 ACF,制备出了氮掺杂的碳基复合材料。通过表征,我们发现氮的掺杂能够对复合材料的表面产生显著影响。将材料应用于环境染料污染物 X3B的降解,发现适量的氮掺杂能显著提高复合材料的电芬顿活性。随后我们还探究了材料活性与氮的掺杂以及材料孔径变化等之间的关系,认为含氮材料活性提高的原因是其还原氧气的过电位降低带来的,最后在材料的稳定性测试中,发现所制备的材料也很稳定。  第三,采用溶剂挥发自组装制备了具有高度有序结构的ACF@OMC复合阴极材料,采用硼酸作为扩孔剂得到了表面较大孔径的复合材料,以复合材料为阴极,惰性电极石墨板为阳极,通过电芬顿反应降解不同的染料甲基橙和酸性橙Ⅱ。考察了孔径对各种染料的降解过程的影响,并探讨了微界面调控,对有机物的选择性降解的可能影响,最后认为大孔径材料能促进污染物的扩散与吸附,进而有利于电芬顿反应的进行。
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