改性石墨稀基复合催化剂的绿色制备及降解亚甲基蓝性能研究

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石墨烯(Graphene)具有较大的比表面积、良好的稳定性、超高的电导率等优异性會邑,作为一种理想的载体在催化领域的应用不断得以开发。本论文以改进的Hummers法制备的氧化石墨烯(GO)原液为原料(简称GO原液),采用绿色技术分别制备了石墨烯/二氧化猛(RG0/Mn02)、氧化石墨烯/四氧化三猛(G0/Mn304)以及石墨烯修饰的猛掺杂二氧化鈦(RG0/Mn-Ti02)纳米复合材料。采用透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、X-射线粉末衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱等技术手段对所制备的样品进行形貌和结构的表征,以降解亚甲基蓝(MB)染料为探针实验考察其催化活性。主要结论如下:1、以GO原液为前驱体,分别采用KMn04原位氧化和葡萄糖还原手段制备了RG0/Mn02纳米复合物,并通过调控GO上层清液的量成功实现了Mn02在复合物中含量的调变。该方法将Hummers法中的反应原料一鳞片石墨和KMn04最大限度的转化成产物RG0/Mn02,并避免了从原液中分离GO的繁琐过程。该RG0/Mn02复合物催化H2O2降解MB染料时表现出优异的性能。研究表明,复合物中Mn02的含量对其催化活性有一定的影响,当Mn02含量为88%时复合物具有最优的催化活性,50°C反应温度下MB降解率5min可达100。/。,矿化效率达66%。1、采用GO原液为原料,在KOH和空气共同作用下原位制得Mn304含量可调的G0/Mn304纳米复合物。该法步骤简单,避免了体系中大量废弃猛盐造成的原料浪费和残余H2SO4对环境的污染,唯一的副产物K2SO4可回收再利用。所得G0/Mn304复合物具有亲水性好和催化反应温度低的优点,最优催化剂(Mn304含量为74%)在H2O2辅助室温条件下降解MB,200min可实现100%的高效降解,矿化效率达77%。3、以GO原液和Ti(S04)2为前驱体,充分利用GO原液中的GO、MnS04和H2SO4成分,通过水热及煅烧过程制备出RG0/Mn-Ti02复合材料,并考察了其在可见光下降解MB的效率。结果表明,Mn掺杂和RGO的修饰增强了Ti02在可见光区的吸收,提高了Ti02在可见光下的光催化活性,当Mn和RGO的含量分别是0.6%和2.3%时,复合物具有最高的可见光催化活性,180min时MB降解率为52%。
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