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产自内蒙古高庙子乡的膨润土(GMZ膨润土)是我国高放废物处置库的缓冲回填材料。放射性核素在缓冲回填材料上的吸附解吸行为关系到高放废物处置库的性能以及安全评价。此外,国外采用膨润工作为缓冲回填材料的相关研究中发现,膨润土在与地下水接触过程中会产生胶体,并载带放射性核素进行长距离迁移,对处置库的阻滞性能以及相当长时间内的模型预测造成重大影响。然而针对我国高放废物处置库缓冲回填材料胶体对核素迁移的影响尚未开展系统研究。我国西部某地建有一座极低放废物填埋场,用以处置核退役和环境修复过程中产生的极低放废物,为了评估处置库中放射性核素向环境中转移的风险以及泄漏后放射性核素在当地环境中的迁移扩散规律,需要研究放射性核素在处置库的屏障材料和周边环境中土壤、岩石上/中的吸附迁移等行为。本文以高放废物中常见的238U(Ⅵ)为代表核素,系统研究了 U(Ⅵ)在GMZ膨润土和某场址岩石上的吸附解吸行为及机理,考察了 pH、离子强度、阳离子、阴离子、腐植酸等因素的影响;定量计算了 U(Ⅵ)的吸附解吸滞后性;首次制备了 GMZ膨润土胶体,对其进行了表征和稳定性研究,并开展了 GMZ膨润土胶体对U(Ⅵ)在石英柱中迁移行为影响的研究。本研究的目的是为高放废物处置库的性能和安全评价提供一定可靠的数据支持和理论参考。本研究获得主要结果如下:1)阐明了 U(Ⅵ)在GMZ膨润土和砂岩上的吸附受pH和离子强度的强烈影响,与U(Ⅵ)的种态、固体表面电荷和固体结构息息相关,机理主要为离子交换,表面络合,(表面)沉淀等。此外,CO2的溶解度随离子强度的升高而降低,进而在高pH时影响U(Ⅵ)的种态,对吸附造成影响。在低pH时,有机配体如胡敏酸(Humic acid,HA)和无机配体如PO43-能够强烈促进吸附。2)揭示了U在GMZ膨润土上吸附解吸可逆性的规律。U(Ⅵ)在GMZ膨润土上的吸附在低pH和低离子强度下可逆程度较高。HA的加入会造成可逆程度的升高,原因是U(Ⅵ)在HA上的吸附解吸可逆程度很高。HA的添加顺序也会导致吸附可逆程度的变化,表明不同添加顺序会导致不同的吸附结构。3)制备并表征了 GMZ膨润土胶体,探讨了 pH、离子强度和PO43-对此胶体稳定性的影响。所得膨胶体平均粒径为425±15nm,zeta电势为-31±1mV。低pH和较高的离子强度(>0.002 M NaCl)会使得胶体颗粒迅速团聚,稳定性变差。胶体可以在NaH2PO4浓度为10-6-10-3 M时保持较长时间的稳定(>30天)。即便在低pH和高离子强度下,PO43-依然可抵消这些不利影响,维持胶体的稳定。4)验证了 GMZ膨润土胶体和P043-能够促进U(Ⅵ)在石英柱中迁移。pH 6时,胶体在石英柱中随水迁移;U(Ⅵ)在石英柱中迁移困难;膨润土胶体可以明显促进U(Ⅵ)的迁移,且随胶体浓度的增大(30-500 mg/L),促进作用愈加明显。PO43-和胶体的同时存在又会进一步促进U(Ⅵ)的迁移。由此补充了人们关于PO43-在U(Ⅵ)的吸附迁移行为中所扮演角色的认识。本论文的工作对于了解U(Ⅵ)在高放废物处置库缓冲回填材料和极低放废物填埋场周边介质上的环境行为具有重要意义,为处置库和填埋场的环境安全评价和风险评估提供了一定的理论基础,并为研究超铀核素在GMZ膨润土或填埋场砂岩等地质介质上的环境行为如吸附、解吸和胶体参与下的迁移提供了借鉴意义。