掺杂CeO2与Ni对Mg2Ni储氢合金的结构与电化学性能的影响

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Mg2Ni合金由于其良好的电化学储氢性能而备受关注。Mg2Ni储氢合金具有充电容量大,充电性能好等优点,作为镍氢电池的负极是极为理想的材料,不足之处是放电条件苛刻,导致放电性能较差,放电容量较低,而且放电循环稳定性也较差,这些不足导致其在电池领域的应用受到极大的限制。因此,改善Mg2Ni储氢合金的电化学性能是我们目前亟待解决的问题。本文针对合金电化学性能差的问题,提出了一些改善方法,从优化制备工艺与掺杂氧化物以及金属Ni两方面进行研究,并得到了一些有价值的研究成果:(1)掺杂不同的稀土氧化物(CeO2、La2O3与Pr6O11)于Mg2Ni储氢合金中并进行球磨,发现稀土氧化物的掺杂不仅提高了合金的最大放电容量,同时还提高了容量保持率。掺杂CeO2时,合金的改善效果最明显,放电容量最大,为163.58 mAh/g。进一步改善合金的制备工艺(球磨环境、转速、球料比)发现,在真空中球磨,且转速与球料比分别为400 r/min和20:1时,Mg2Ni+1wt.%CeO2合金整体的放电性能最好,放电容量最大,为172.90 mAh/g(2)在合金中掺杂不同含量的CeO2,发现CeO2含量少于5 wt%催化效果不明显,随掺杂含量的增加,合金的最大放电容量表现出先增大后减小的现象。在掺杂7wt.%CeO2的Mg2Ni合金中,掺杂少量的金属Ni球磨5 h可明显提高合金的放电性能,但是掺杂量超过5wt.%合金的放电容量反而会降低。合金Mg2Ni+7wt.%CeO2+5wt.%Ni的最高放电容量达224.60 mAh/g,且容量保持率最大为13.56%。将电极充满电后在6 mol/L的KOH溶液中开路放置7×24 h后,CRT仍可高达68.93%。(3)改变Mg2Ni+7wt.%CeO2+5wt.%Ni合金电极的充放电电流,发现充电、放电电流分别为100 mA/g和60 mA/g时,合金的放电容量最大。(4)研究了Mg2Ni+7wt.%CeO2+5wt.%Ni合金随不同球磨时间性能的变化,球磨10 h时,合金的放电容量最大为233.80 mAg/h,容量保持率最低,球磨5 h和20 h的合金放电容量均低于233.80 mAh/g,但是容量保持率均高于10 h。球磨5 h的合金CRT最高,为68.93%,20h的最低,只有62.75%。(5)SEM图像与XPS图谱表明:随球磨时间增加,合金颗粒不断减小,并出现团聚现象;随球磨时间增加,电极的HRD逐渐增大,但是随电流的增加,HRD迅速减小,球磨5h的合金减小最明显。
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