阳极氧化铝(AAO)的制备及出光增强效应研究

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由于高效率、低功耗等优点,发光二极管(LED)已经在照明、显示等领域得到了大规模的应用。对目前的照明LED而言,白光大部分是通过单一波长光(如蓝光)激发荧光材料而得到,显色性不能满足照明要求。Ⅲ族氮化物发光材料带隙较宽(0.7eV~6.2eV),覆盖了从红外到紫外光的范围,为LED特别是白光LED的研制提供了广阔的空间。   目前,研究者主要通过Ⅲ氮化物得到绿蓝基色,实现了白光LED。然而,对于此类LED,仍然面临着两个方面的问题。一是内量子效率的问题,主要与材料生长有关;二是外量子效率问题,主要与器件结构设计有关。特别是外量子效率中出光效率的问题正成为人们研究的热点。表面纳米结构是目前增强出光的主要途径。   本文首先利用阳极氧化方法在Si衬底上制备阳极氧化铝(AAO)结构,并将AAO应用于GaN及InGaN/GaN多量子阱,在其上制备了孔隙率不同的多孔纳米结构,通过测量并比较表面多孔GaN结构和光滑GaN结构的光致发光谱(PL)、测量并计算表面覆盖AAO和SiO2薄膜的InGaN/GaN多量子阱的PL谱(500nm~700nm)和相对无膜样品的出光增强因子,分析了不同制备条件下AAO薄膜的性质及AAO薄膜对GaN及InGaN/GaN多量子阱的出光影响。最后,我们利用Matlab软件模拟了量子阱样品表面覆盖双层膜时的出光效率。得到的主要结论如下:   1.利用阳极氧化在Si衬底上制备AAO薄膜时,0.3M草酸反应速率比10wt%磷酸要快,且在大电压(80V以上)情况下氧化时间较短,反应剧烈,不容易控制。草酸和磷酸混合有利于减缓氧化速率,有效控制孔结构的有序性。在GaN衬底上制备AAO薄膜时,电压过大(大于40V)会使表面铝膜脱落,甚至破坏GaN衬底,形成无序多孔结构。这种无序多孔结构是由阳极氧化过程中、被高电压加剧了的电化学腐蚀以形成的AAO为模板,向下刻蚀GaN形成的。在InGaN/GaN多量子阱上制备AAO薄膜时,外加40V电压,不会损坏表层GaN,得到较为有序的AAO薄膜,其孔隙率随扩孔时间增加而增大,分别为0.21,043,0.54。   2.GaN表面制备AAO时出现的无序多孔结构,其孔径范围分布较广,从小于20纳米到大于100纳米变化。测量显示无序多孔GaN的PL强度相比光滑GaN为11.7,表明GaN无序多孔结构的出光增加了10.7倍。这是由于GaN表面无序多孔结构使出射光发生漫反射,减少了由于全内反射而损失的光,大部分能够出射表面。   3.我们从实验和理论上证明了在InGaN/GaN多量子阱顶层GaN上制备SiO2和孔隙率不同的AAO薄膜后,其PL谱强度相比未镀膜样品均得到了增强。顶层GaN表面覆盖AAO薄膜的量子阱样品,增强因子随孔隙率减小而增加,最大增强因子为3.5,最大强度积分增强因子也达到了2.29;而顶层覆盖SiO2薄膜的样品的最大增强因子为1.7,强度积分增强因子为1.47。表面覆盖AAO薄膜的样品,PL微区扫描图(mapping)也显示AAO镀膜区域的光输出明显大于未镀膜区域。GaN表面覆盖AAO薄膜时增强因子随孔隙率减小而增加的现象表明AAO薄膜中的纳米孔结构对于出光起着非常重要的作用。表面SiO2薄膜在300℃下生长,SiO2中的O取代了GaN中N,使顶层GaN变为了Ga2O3,导致出射光逃逸锥角增大以及透射进量子阱中的激光功率增加,最终使光输出增强。将拥有相近折射率的AAO薄膜(孔隙率为0.21)与SiO2薄膜相比,AAO薄膜使量子阱样品出光效率增强更多。这是因为对于AAO薄膜,从量子阱出射的光,只需经过GaN界面的一次反射后便进入AAO纳米孔结构,被多次无序反射,最终全部射出AAO表面,而对于SiO2薄膜则要经过两次反射,损失了较多的光。   4.InGaN/GaN量子阱样品表面覆盖双层膜(1
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