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大气颗粒物已成为影响我国城市环境质量的首要污染物,认识大气颗粒物的迁移传输与沉降过程,是进行污染物来源判识和环境影响评估的关键。大气中的天然放射性核素7Be和210Pb因为具有清晰的源、汇特征,又是颗粒活性核素,是大气颗粒物迁移传输过程的良好示踪剂,在平流层-对流层物质垂直交换、海洋和大陆性气团来源、大气颗粒物滞留时间与沉积速率等方面具有优良的示踪价值。论文以广州市为研究靶区,通过对大气颗粒物与大气沉降中7Be与210Pb的系统观测与分析,研究其活度浓度的季节变化规律,研究其大气沉降通量,通过放射性同位素示踪手段,定量化大气颗粒物沉积速率。论文成果将有助于了解我国特色的季风气候区大气物质迁移传输与沉降规律,为区域大气污染防治及人体健康保护提供科学依据。主要结论如下:(一)广州市大气颗粒物中的7Be与210Pb广州天河大气7Be的比活度范围为0.07~13.26m Bq/m3,平均值2.63 m Bq/m3;大气210Pb的比活度范围为0.66~4.16 m Bq/m3,平均值为1.78 m Bq/m3。广州从化大气7Be的比活度范围为0.15~14.83 m Bq/m3,平均值为3.55 m Bq/m3;大气210Pb的比活度范围为0.69~7.36 m Bq/m3,平均值为2.33 m Bq/m3。广州市大气7Be含量水平与全球平均值相当,而大气210Pb活度浓度高于参考水平,从化区大气210Pb的高值可能与温泉区水体氡排放有关。广州市大气7Be和210Pb活度浓度均呈冬、春季高,夏季低的特点,其季节变化受气象条件和不同气团来源的综合影响。降雨的湿清除是大气7Be和210Pb含量在夏季较低的重要因素,冬季大气7Be和210Pb含量的高值源于大气气溶胶含量的增多以及东北季风对北方“富”7Be、210Pb气团的南下输送;而春季大气7Be含量的高值可能与平流层的“春季泄露”现象有关。研究发现大气7Be和210Pb的活度浓度均与大气颗粒物(PM2.5)含量呈明显的正相关关系,提示大气颗粒物是其参与大气过程的重要媒介。相反,大气7Be和210Pb含量与气温呈弱负相关,温度对大气7Be与210Pb的影响被降雨因素所减弱或掩盖。广州天河大气7Be/210Pb活度比范围为0.09~4.24,平均值为1.40;从化大气7Be/210Pb活度比范围为0.14~5.35,平均值为1.48。大气低7Be、低210Pb值主要发生在夏季,可能反映了海洋性气团输入的影响;中7Be、高210Pb值可能反映了本地大陆性气团影响;而高7Be/210Pb比值可能反映了“春季泄露”及冬季北方“富”7Be气团南下输送的贡献。(二)广州市大气7Be、210Pb的沉降通量与季节变化广州市大气中7Be的沉降通量范围为0.08~5.64 Bq/m2d,平均值为2.27Bq/m2d,大气中210Pb的沉降通量范围为0.27~2.92 Bq/m2d,平均值为1.31Bq/m2d。大气7Be和210Pb沉降通量受降雨的影响显著,夏季雨水充沛,对大气的冲刷作用强烈,而秋季降雨量小,对大气的冲刷作用弱,这是大气7Be和210Pb沉降通量夏季高、秋季低的重要因素。除此之外,春季月份期间,北半球中纬度地区大气平流层-对流层气团交换加强,出现“春季泄露”现象,大气7Be沉降通量在5月份呈现出最高值。在2月份,虽然降雨量小,但正处南北季风交互作用时段,北方富7Be/210Pb气团可随东北季风南下,干沉降作用使得大气7Be和210Pb沉降通量均为较高。(三)基于大气7Be、210Pb的气溶胶沉积速率通过分析7Be和210Pb的沉降通量与大气中的月平均活度浓度,计算获得基于大气7Be和210Pb的气溶胶沉积速率。广州市大气7Be沉积速率范围为0.02~5.38cm/s,平均值为1.99 cm/s;大气210Pb沉积速率范围为0.13~3.08 cm/s,平均值为1.21 cm/s。广州市大气7Be、210Pb沉积速率在夏季(5~8月)较高,其值均大于1.0 cm/s,而在冬季月份(10~1月)较低。大气7Be和210Pb沉积速率与降雨量和降雨天数呈显著的正相关关系,提示降雨的湿清除作用是大气中7Be和210Pb去除的重要途径。虽然大气7Be和210Pb来源迥异,但由两者计算的大气颗粒物沉积速率差别不大,且彼此呈正相关,表明大气中的7Be和210Pb均富集于相似粒径的颗粒物,它们在大气中的环境行为相似。