低碳烯烃的直接胺化研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:NoNameMan
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在小型固定床反应装置上进行了乙烯和异丁烯直接胺化反应的研究,研究了催化剂种类、载体酸碱性等因素对原料转化率和胺类选择性的影响。并结合XRD、NH3-TPD和NH3-FTIR光谱等表征手段,取得了以下主要结果:(1)对于氨和乙烯直接胺化反应而言,不同Fe基催化剂有着不同的反应性能。乙烯转化率和胺类选择性由高至低依次为:Fe2N>Fe>Fe2O3。NH3-FTIR光谱研究发现,Fe2N催化剂表面的N位和Fe位均是催化活性位,Fe2N催化剂上乙烯直接胺化反应的高活性归因于中间物种Fe-NH2和N-NH2的存在。另外,载体的酸碱性对乙烯胺化反应也有一定的影响。其中,酸性或者中性载体对反应有利,而碱性载体不利于乙烯胺化反应的进行。(2)与Fe2N相比,Co和Ni的低温活性高,且具有较高的总胺选择性;但Cu的乙烯转化率极低,不宜用于乙烯氨化反应。(3)在异丁烯直接胺化反应中,金属改性催化剂(IBA-01)表现出较高的原料转化率和胺类选择性。(4)反应条件对低碳烯烃直接胺化反应有重要影响。对于乙烯胺化反应来说,Fe2N催化剂的适宜温度为400-450℃,适宜反应压力为-0.01MPa,适宜空速为280h-1,适宜氨烯比为5;而对于异丁烯胺化反应来说,较合适的反应条件为:反应温度300℃、反应压力3MPa、反应原料比2和反应空速为1h-1。
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