【摘 要】
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金属有机骨架材料（metal-organic frameworks,MOFs）由于其具有高孔隙率、结构和功能易于调节的优点,且结构中的金属节点是潜在的Lewis酸性位点,在通过环加成反应固定CO2制备环碳酸酯中展示出有效的催化性能。在MOFs的设计过程中,有机配体的大小、配体所连接官能团的种类都是使其具备不同特性和功能的关键。本文利用四种具有尺寸和官能团差异性的有机配体,在溶剂热条件下,制备了一系
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金属有机骨架材料（metal-organic frameworks,MOFs）由于其具有高孔隙率、结构和功能易于调节的优点,且结构中的金属节点是潜在的Lewis酸性位点,在通过环加成反应固定CO2制备环碳酸酯中展示出有效的催化性能。在MOFs的设计过程中,有机配体的大小、配体所连接官能团的种类都是使其具备不同特性和功能的关键。本文利用四种具有尺寸和官能团差异性的有机配体,在溶剂热条件下,制备了一系列以六核Yb簇为金属中心的MOFs（Yb6-MOFs）,并利用碘代烷对其进行了后合成功能化,系统研究了不同结构、官能化特性对催化CO2环加成反应催化活性的影响。本文研究内容共分三部分:第一部分,利用两种线性二羧酸配体,对苯二甲酸（H2BDC）和2-氨基对苯二甲酸（H2BDC-NH2）,通过溶剂热法合成两种Yb6-MOFs材料,Yb-BDC和Yb-BDC-NH2,并探究了骨架上-NH2基团对催化CO2环加成反应性能的影响。发现Yb-BDC-NH2孔道中接枝了Lewis碱性基团-NH2可以增加对CO2的吸附能力,有效提高了催化CO2环加成反应的催化性能。第二部分,选用含有两个苯环的线性二羧酸配体,4,4-联苯二甲酸（H2BPDC）、2-氨基-4,4-联苯二甲酸（H2BPDC-NH2）,通过溶剂热法制备了两种Yb6-MOFs材料,Yb-BPDC和Yb-BPDC-NH2。分别与Yb-BDC和Yb-BDC-NH2的催化CO2环加成反应活性进行对比,来研究催化剂孔道尺寸对催化性能的影响。实验结果显示,在具有更大孔道尺寸的Yb-BPDC和Yb-BPDC-NH2的催化下,环氧化物展示出更高的转化率。第三部分,利用CH3I、CH3CH2I和C4H9I对Yb-BDC-NH2进行后合成功能化处理,得到衍生材料Yb-BDC-CH3I、Yb-BDC-CH3CH2I、Yb-BDC-C4H9I,并进一步研究了这些后合成功能化衍生材料对CO2环加成反应的催化性能。由于I-会对环氧化物中β-C进行亲核攻击,加快开环过程,因此后合成功能化后的材料展示出更好的催化活性。
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