持续使用化石燃料会使得大量的CO2被释放,从而会造成环境被破坏的严重后果。为了使温室效应得到减轻,人类的生存环境得到改善,使用太阳能驱动的光催化技术将二氧化碳转化为燃料和有用的化学品已成为非常有前途的策略之一。但是,由于CO2的热力学高度稳定性以及多种载流子转移过程的缓慢动力学,使得CO2的光催化转化效率较低。最近,热辅助光催化策略已经得到发展以加速CO2的光催化转化过程。热辅助光催化过程大多情况下都需要使用H2作为氢源,但是H2是通过对化石衍生物进行蒸汽重整而获得的,这就会造成CO2的二次排放。因此,迫切需要直接使用H2O而不是H2作为反应的氢源来降低对环境的污染。目前,CO2的光催化转化的主要产品是CO和CH4,仍然难以合成高价值的C2+物种。C2H4是较为重要的C2化学品,因为它被广泛应用于纤维、橡胶、塑料和醇的合成中。通常,C2H4是通过甲醇制烯烃工艺或石油的热蒸汽裂解得到的,需要较高的反应温度并且会有严重的催化剂烧结的问题。因此,非常需要开发出一种有效的光催化剂,用于将CO2和普遍存在的H2O选择性地转化为C2H4。元素掺杂是一种通过改善半导体电子性能和表面结构而提升催化剂性能的有效策略。例如,元素掺杂可以改变载流子的扩散途径。非金属元素掺杂可以拓宽半导体的光吸收范围并有效减少光腐蚀。同时,掺杂元素可以充当一个良好的电子受体中心,能够有效地抑制光生载流子的复合。因此,将非金属元素掺杂到半导体光催化剂中以实现将CO2和H2O转化为C2H4是非常有意义的一项策略。主要研究内容归纳如下:我们开发了一种简便的方法,仅使用有机—无机杂化的In S-TETA作为前驱物,随后对其进行水热反应,即可得到掺杂碳元素的In2S3纳米片球,表示为C-In2S3。在不需要使用任何牺牲试剂或者助催化剂的条件下,掺杂了碳元素的In2S3较未进行掺杂的样品,表现出更为优异的光热催化CO2还原性能。结合原位漫反射傅里叶变换红外光谱和密度泛函理论模拟的结果,表明掺杂碳元素不仅可以增强催化剂对水的吸附、离解和CO2活化作用,而且可以降低形成C2H4中间体的反应能垒,从而提高C2H4的选择性。此项工作对于设计碳掺杂结构的光催化剂有着新的意义。