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天然黄铁矿中含有各种有毒杂质，其氧化溶解是一种重要的地球化学过程。这一过程能引发酸性矿山废水(AMD)的形成并增强水生环境中有毒污染物的迁移性。天然黄铁矿对Ni(II)具有很强的固定能力，然而在水系环境中Ni(II)对黄铁矿氧化反应活性的影响以及机理仍不清楚。在本研究中，我们制备了三种不同形态的黄铁矿[纯黄铁矿、表面吸附Ni(II)的黄铁矿和结构中掺入Ni(II)的黄铁矿，并分别命名为Py-free，Py*-Ni(II)和Py-Ni(II)]。采用XRD、XRF、XPS、SEM和TEM等分析手段，详细探讨了Ni(II)对黄铁矿的晶体结构、表观形貌的影响，并对Py-free，Py*-Ni(II)和Py-Ni(II)在水环境中的氧化过程进行动力学分析，进而探讨了Ni(II)对黄铁矿氧化过程的影响机制。
结果表明，Ni(II)可以通过替换黄铁矿结构中的Fe(II)而结合到黄铁矿晶体结构中，并在Py-Ni(II)的表面上形成硫缺陷位[Fe(III)-S(-II)]。不同黄铁矿的氧化活性取决于Ni(II)在黄铁矿的固定方式及含量，并遵循Py-0.08>Py-0.02>Py-free>Py*-Ni(II)[Py-0.08和Py-0.02根据在合成时不同Ni(II):Fe(II)摩尔比命名]的顺序，表明结构掺入的Ni(II)能提高黄铁矿的氧化速率，而表面吸附的Ni(II)却相反。
利用循环伏安法(CV)、极化曲线(Tafel)、交流阻抗(EIS)等电化学分析技术，本文研究了Py-free，Py*-Ni(II)和Py-Ni(II)在不同pH环境中的电化学行为。结果表明，结构中掺入的Ni(II)降低了本体溶液与黄铁矿表面之间的电阻，从而提高了黄铁矿表面的电子转移速率，同时增强了黄铁矿的氧化活性。另一方面，随着结构中Ni(II)含量的增加，H2O2浓度会增加，这证实了结构态镍能诱导增强电子转移，进而提高溶解氧(DO)和黄铁矿表面之间的反应速率。此外，Fe(III)-S(-II)缺陷也显著促进了H2O2的产生。同时，在pH2.5条件下累积?OH的浓度变化表明结构中引入的Ni(II)促进了?OH的产生，而?OH在酸性条件下是氧化黄铁矿的主要氧化剂。在pH7.0条件下检测到的?OH显著低于pH2.5条件下的浓度，说明?OH在pH7.0条件下的作用不如在pH2.5条件下显著；而H2O2、Fe(IV)以及?OH是pH7.0条件下介导黄铁矿氧化的主要氧化剂。
本文的研究意义在于揭示黄铁矿的表面性质是导致不同黄铁矿氧化活性差异的关键因素，这对于更好地理解自然界中黄铁矿的氧化活性差异非常重要。此外，对这些差异的理解有利于准确预测酸性矿山废水在自然环境中的形成和发展。
结果表明，Ni(II)可以通过替换黄铁矿结构中的Fe(II)而结合到黄铁矿晶体结构中，并在Py-Ni(II)的表面上形成硫缺陷位[Fe(III)-S(-II)]。不同黄铁矿的氧化活性取决于Ni(II)在黄铁矿的固定方式及含量，并遵循Py-0.08>Py-0.02>Py-free>Py*-Ni(II)[Py-0.08和Py-0.02根据在合成时不同Ni(II):Fe(II)摩尔比命名]的顺序，表明结构掺入的Ni(II)能提高黄铁矿的氧化速率，而表面吸附的Ni(II)却相反。
利用循环伏安法(CV)、极化曲线(Tafel)、交流阻抗(EIS)等电化学分析技术，本文研究了Py-free，Py*-Ni(II)和Py-Ni(II)在不同pH环境中的电化学行为。结果表明，结构中掺入的Ni(II)降低了本体溶液与黄铁矿表面之间的电阻，从而提高了黄铁矿表面的电子转移速率，同时增强了黄铁矿的氧化活性。另一方面，随着结构中Ni(II)含量的增加，H2O2浓度会增加，这证实了结构态镍能诱导增强电子转移，进而提高溶解氧(DO)和黄铁矿表面之间的反应速率。此外，Fe(III)-S(-II)缺陷也显著促进了H2O2的产生。同时，在pH2.5条件下累积?OH的浓度变化表明结构中引入的Ni(II)促进了?OH的产生，而?OH在酸性条件下是氧化黄铁矿的主要氧化剂。在pH7.0条件下检测到的?OH显著低于pH2.5条件下的浓度，说明?OH在pH7.0条件下的作用不如在pH2.5条件下显著；而H2O2、Fe(IV)以及?OH是pH7.0条件下介导黄铁矿氧化的主要氧化剂。
本文的研究意义在于揭示黄铁矿的表面性质是导致不同黄铁矿氧化活性差异的关键因素，这对于更好地理解自然界中黄铁矿的氧化活性差异非常重要。此外，对这些差异的理解有利于准确预测酸性矿山废水在自然环境中的形成和发展。