复合纳米材料光催化制备太阳能燃料及其杀菌性能研究

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在社会经济高速发展的今天,能源危机持续加剧,环境问题也伴随而来,因此,开发新能源,治理环境问题是目前世界急需解决的首要问题。因此,以太阳光为驱动力的新型绿色的光催化技术应运而生,其中光催化还原CO2为太阳能燃料,光催化分解水产生氢气(H2),光催化杀菌等,具有巨大的发展前景。光催化半导体材料在光催化中是必不可缺少的角色,因此,对光催化半导体材料的开发是非常重要的。半导体材料石墨相氮化碳(g-C3N4)是近年来的研究热门,它是层状结构,具有很强的可塑性,及推广应用价值。本论文主要是制备三种复合纳米材料,并对其光催化性能进行研究。第一种复合纳米材料黑磷量子点/g-C3N4(BP/g-C3N4)复合纳米材料采用简单的静电吸引法,将黑磷量子点(BPDQs)复合在石墨碳相氮化碳(g-C3N4)基体纳米材料上。第二种复合纳米材料Ni/NiO/g-C3N4,是由Ni2+与g-C3N4在真空条件下,利用光沉积法制备。第三种氧化型光催化材料纳米纤维(Ag/Ga2O3)是由三氧化二稼(Ga2O3)与助催化剂Ag通过静电纺丝的技术,并高温煅烧制备得到。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、N2吸附脱附(BET)、X射线光电子能谱分析(XPS)、紫外-可见漫反射(DRS)、荧光光谱(PL)等手段对复合纳米材料进行表征及分析,通过稳态表面光电压谱和瞬态表面光电压谱对复合纳米材料光催化过程中的动力学进行研究,并通过原位红外对光催化反应的机理进行研究。材料表征和实验结果表明:BPQDs对g-C3N4的复合提高了g-C3N4的光生载流子分离效率。在紫外可见光的激发下,与g-C3N4光催化还原CO2为CO的速率(2.1μmol g-1 h-1)相比,BP@g-C3N4复合纳米材料光催化还原CO2为CO活性提高3倍多(6.54μmol g-1 h-1),且黑磷量子点的最佳负载量约为1 wt%。并且,在光催化杀菌性能研究方面,与纯的g-C3N4相比,BP@g-C3N4复合纳米材料呈现出更好地光催化杀菌性能。复合纳米材料Ni/NiO/g-C3N4,由于Ni/NiO的负载,g-C3N4的光吸收范围扩大,光生载流子的分离效率提高,Ni/NiO/g-C3N4在光催化还原CO2和光催化杀菌方面表现出更好的活性。当Ni/NiO负载量为3 wt%时,Ni/NiO/g-C3N4产生的CO量在光照2 h时达到27.91μmol g-1,是g-C3N4光催化转化CO2为CO产量的9倍,且Ni/NiO/g-C3N4光催化转化CO2为CO的选择性为87%。对于复合纳米材料Ag/Ga2O3,Ag增强了Ga2O3的光吸收范围和载流子分离效率,在光照2 h后,复合纳米材料1 wt%Ag/Ga2O3光解水产H2的产量达到65.7μmol。本论文为能源光催化材料的开发提供了新的研究思路。
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