【摘 要】
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以自制氧化石墨烯（GO）为原料,尿素和硼酸为掺杂剂,采用水热法制备出氮硼双掺杂还原氧化石墨烯（NB-rGO）载体,然后通过浸渍-热分解法制备负载型Ni2P/NB-rGO催化剂。采用N2吸附-脱附、FT-IR、XRD、SEM、EDS、TGA等手段和方法对催化剂进行表征分析。以苯酚为生物油模型化合物进行苯酚选择性加氢反应,并以环己酮为目标产物。通过单因素实验和正交实验考察了催化剂制备条件（磷化镍负载量
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以自制氧化石墨烯（GO）为原料,尿素和硼酸为掺杂剂,采用水热法制备出氮硼双掺杂还原氧化石墨烯（NB-rGO）载体,然后通过浸渍-热分解法制备负载型Ni2P/NB-rGO催化剂。采用N2吸附-脱附、FT-IR、XRD、SEM、EDS、TGA等手段和方法对催化剂进行表征分析。以苯酚为生物油模型化合物进行苯酚选择性加氢反应,并以环己酮为目标产物。通过单因素实验和正交实验考察了催化剂制备条件（磷化镍负载量、尿素硼酸质量比、磷镍物质的量比和焙烧温度）和反应条件（反应温度、反应压力、反应时间）对苯酚转化率和环己酮选择性的影响,从而选取了最佳的催化剂制备条件及反应条件。同时也考察了催化剂的稳定性,即储存时间、循环使用次数和不同载体对催化剂性能的影响。并结合实验数据和相关文献分析了Ni2P/NB-rGO催化苯酚氢化为环己酮的可能机理。同时也考察了Ni2P/NP-rGO催化剂性能。实验和表征结果表明,在尿素硼酸质量比4:1、磷镍物质量比3:1、磷化镍负载量为20%和焙烧温度300℃的条件下制备的催化剂具有较大比表面积和介孔结构,活性组分磷化镍分散相对均匀,但局部有磷化镍团聚现象;在反应温度160℃、反应压力0.5 MPa、反应时间4 h条件下,苯酚转化率达到72.36%,环己酮选择性达到61.06%;通过考察储存时间和循环使用次数,实验结果表明Ni2P/NB-rGO催化剂具有较好的稳定性;分析其催化加氢反应机理,B和N原子之间独特的协同耦合效应,能够加速电子转移,有利于Ni2P活化氢气。氮原子为石墨烯提供的碱性位点能够让苯酚与NB-rGO载体通过羟基形成特殊的O-H?N相互作用,有利于环己酮从石墨烯表面脱附,可避免环己酮过度加氢转化为环己醇,提高了环己酮的选择性。Ni2P/NP-rGO催化剂性能较差,说明元素掺杂能够提升催化剂活性,但受限于反应体系,不能盲目进行元素掺杂。
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