氧化物修饰电极的制备及用于含酚废水处理的研究

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电极材料和制备方法是影响电极结构,进而影响电极电催化性能与稳定性的主要因素。本研究以SnO2电极的制备及性能评价为主要内容,同时以苯酚为目标有机物,对实验条件下苯酚降解的影响因素进行了考察,并对电极结构与电催化特性之间的关系及苯酚的电化学降解机理进行了初步探讨。本论文优化了Sb掺杂SnO2电极的制备工艺,以苯酚的电化学降解效率和电极的稳定性作为指标,实验确定了涂层厚度、热处理温度、Sb掺杂量等工艺条件。为了改进钛基SnO2/Sb电极的电催化性能,制备了Fe掺杂SnO2/Sb电极。采用SEM、EDX以及XRD等检测方法对所制备电极的表面形貌、元素组成及结构进行了分析,研究了Fe的加入对电极电催化性能和稳定性的影响,结果表明适量Fe的掺杂有利于晶粒细化,利于导电性和催化活性的提高。以自制的Fe掺杂SnO2/Sb电极为阳极,钛板为阴极,在无隔膜电解槽中,对苯酚模拟废水进行阳极氧化降解研究。系统地研究了苯酚初始浓度、溶液pH值、电流密度、电解质浓度、氯离子、温度及电极材料对处理效果的影响。结果表明:溶液的初始浓度增大COD去除率减小,但去除总量增加;酸性条件下的去除率好于中性和碱性条件;COD的去除率均随电流密度的增大而增加,实验条件下的最佳值为30mA/cm2;在降解过程中,电解质浓度存在一个最佳值,在本实验中为0.2mol/L;氯离子的存在和温度的升高都对溶液COD的去除起加速作用;Fe掺杂SnO2/Sb电极对苯酚的降解效果明显优于其它电极。利用美国BAS公司的100B/W电化学工作站,采用循环伏安法和线性扫描法对苯酚在SnO2电极上的降解特性进行了研究。结果表明,苯酚在SnO2电极表面的氧化主要集中在析氧反应区内进行,反应过程中,与Pt电极相比SnO2电极较少发生电氧化聚合反应,因此该电极具有较高的稳定性和催化活性。通过对电解过程中溶液的紫外光谱分析,表明苯酚的电解反应首先生成有紫外吸收的醌类中间体,然后再发生开环反应,最后完全矿化为CO2和H2O。对苯酚去除机理的研究表明,苯酚在SnO2阳极上的电催化氧化降解是由于阳极电催化作用产生的·OH等活性中间体进攻有机物的结果。
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