原位红外光谱法研究气相三氯乙烯的光催化降解

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挥发性有机化合物在催化剂界面上化学行为及降解机制是污染控制化学领域重要的研究课题。红外光谱技术是环境催化反应及机理研究中最有效的手段之一,尤其是在原位条件下对反应体系及催化剂表面活性基团的研究优势明显。本文利用原位红外光谱技术为主要研究手段,以典型挥发性有机化合物三氯乙烯在P25 TiO2及包合结构材料ZnS:Mn/β-CD表面的光催化反应为主要研究内容,从而为环境催化,特别是气态污染物的催化降解引入原位红外光谱分析方法。本论文利用原位红外光谱法研究了气相三氯乙烯在P25 TiO2及包合结构材料ZnS:Mn/β-CD表面的光催化反应的行为。研究结果表明:光强是影响三氯乙烯在TiO2表面光催化降解行为的因素之一。在特定光强强度下,三氯乙烯在TiO2表面光催化存在以下降解途径:三氯乙烯在羟基自由基等活性组分的作用下生成中间体二氯乙酰氯,二氯乙酰氯进一步降解,最终生成CO2、CO、H2O、HCl、光气等产物;利用液相共沉淀法可制备具有包合结构的ZnS/β-CD材料,β-环糊精对ZnS的包合作用,可有效地提高ZnS对三氯乙烯的光催化效率,同时,锰离子的掺杂能影响ZnS/β-CD光催化降解三氯乙烯的效率;ZnS:Mn/β-CD对三氯乙烯的光催化降解途径不同于P25 TiO2,在反应与产物的转化中没有观察到在P25 TiO2催化降解三氯乙烯过程出现的中间体二氯酰基氯。本研究所建立的原位红外光谱法是了解多相催化基元过程和表面反应机理的有效手段,将成为研究与开发环境友好催化剂及其应用研究提供重要的技术支持。
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