基于原位产氢协同的生物电化学系统中沼气提纯过程研究

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蓝藻厌氧消化(AD)过程中存在高浓度氨氮的抑制以及所产沼气中甲烷纯度较低等问题。近年来备受关注的生物电化学系统(BES)不仅具有去除和回收利用氨氮的能力,还能与厌氧消化技术结合以提升甲烷的产量。同时,BES阴极产生的氢气还能应用于沼气的纯化。本研究将厌氧消化体系嵌于生物电化学系统中,设计并搭建了一个耦合的三级室BES-AD反应器。基于此反应器,探究了以太湖蓝藻厌氧消化过程中释放的氨氮为氮源进行产氢以及利用阴极所产氢气进行沼气提纯的过程。主要的研究结论如下:(1)分别在发酵瓶和BES阳极中对产氢微生物和阳极产电微生物进行了驯化。结果显示,阳极产电微生物经过12 d的驯化后将电势稳定在-0.50 V左右;产氢微生物经过两周的驯化后,所产气体中H2的含量稳定在55%左右且无CH4检出。(2)分别向发酵瓶和BES阴极中投加不同氮源进行发酵产氢实验。结果表明发酵瓶中以1000 mg/L蛋白胨(399.13 m L)和1000 mg NH4+-N/L的碳酸氢铵溶液(448.45m L)为氮源的产氢量相当,表明氨氮可以取代有机氮作为产氢微生物的氮源。BES外加电压为0.4 V时,阴极室氢气产量分别为0 V和0.8 V实验组的2.34倍和2.90倍。这表明电压过低,氮源不足;电压过高,产氢微生物活性又会受到抑制。(3)当向BES-AD反应器中间室投加1000 mg NH4+-N/L的碳酸氢铵溶液时,甲烷产量与对照组差距较小,而氢气产量达到524.16 m L,优于其他几组。综合比较甲烷和氢气产量,可以发现BES-AD反应器在高浓度氨氮的运行条件下仍具备去除和回收利用氨氮的能力。(4)在提纯实验中,反应第0天通入0.25 bar的H2能够促进嗜氢气产甲烷途径和嗜乙酸产甲烷途径以提高CH4产量和纯度。与对照组相比,在反应第0天通入0.25 bar的H2在甲烷产量(286.62 m L)和甲烷纯度(75.73%)方面分别提高了22.98%和14.04%;而反应初始时通入0.75 bar的H2会抑制VFAs的降解,从而导致甲烷产量和纯度均低于对照组。(5)高通量测序结果显示R1组中与产甲烷过程相关的的Romboutsia(42.98%)、unclassified_c_Bacterodia(40.85%)、norank_f_Rikenellaceae(37.24%)、norank_f_norank_o_Methanomicrobiales(32.58%)以及norank_f_Synergistaceae(29.72%)的相对丰度均高于对照组;PICRUSt结果显示适量的通入氢气不仅能够影响各组反应器的生物甲烷化性能,还能通过促进胞外电子传递过程以提升甲烷产量。
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