等通道转角挤压(Equal Channel Angular Extrusion, ECAE)是一种新型的聚合物固态加工技术,其产生的可控高剪切场在改变聚合物的形态结构和提高性能上具有潜在优势。本文在熔点温度以下对聚丙烯进行ECAE加工,实现了聚丙烯的剪切变形,深入研究了结构演化,变形机理和物理机械性能的关系,并探讨了ECAE加工参数对聚合物变形的影响,为ECAE形态控制技术在聚合物领域的应用提供了基础研究数据。研究内容围绕两方面进行。其一,由于材料变形均匀性是保证其微观结构和性能提高的基本前提,本文使用自主设计的ECAE装置考察了不同挤压工艺,包括挤压温度和挤压速度,对等规聚丙烯(iPP)加工稳定性的影响,分别采用光学显微镜(ROM)、扫描电子显微镜(SEM)、差示扫描量热法(DSC)X X射线衍射(XRD)和动态力学分析(DMA)多尺度考察了在挤压温度(45～125℃,25mm/min)和挤压速度(25-500mm/min,125℃)下iPP的微观结构演化,并对其变形机理进行了详细分析。结果表明,在25℃时,iPP发生了不稳定变形,而当挤压温度高于45℃后,iPP的可加工性提高,实现了iPP试样的稳定剪切,其平均剪切应变量约为1.43；当挤压温度45℃时,球晶沿着剪切方向发生紧密连续变形,出现了微纤结构；阐明了iPP在不同挤压工艺下晶片演化机理,认为iPP晶区在剪切变形中通过链滑移使原始晶片产生了双取向特征,挤压温度的升高增强了晶区的活动性,使更多晶片沿着剪切方向取向；ECAE加工使iPP非晶区中的分子链发生拉伸变形,降低挤压温度有利于非晶区分子链的取向；冲击性能测试显示,iPP(45℃加工后)冲击性能提高到160.9J/m,是未变形试样的4.7倍；首次通过微纤模型较好的解释了iPP经较低的挤压温度(45和65℃)加工后出现力学性能增强的原因。ECAE技术的优势之一是试样的横截面在加工后基本保持不变,这样就能实现沿着挤压路径A(试样在连续加工中不旋转)和路径C(试样在连续加工中沿加载轴旋转180°)对iPP进行2次加工,分别研究了iPP在两种挤压路径下的宏观变形行为、结构和性能变化。结果表明,沿路径A进行2次加工后,iPP发生了连续剪切变形,累积剪切应变达到2.75；由于子母晶片的相互制约,链滑移和非晶化两种机制同时存在于连续剪切变形中,这带来了iPP取向程度的增加和结晶度下降,并使其冲击性能达到490.5J/m；相比较路径C而言,此研究证明了沿路径A获得的高剪切应变量是iPP获得取向结构和实现冲击性能增强的关键因素。进一步地,考察了ECAE剪切变形对无规共聚聚丙烯(PPR)断裂韧性的影响。ROM表明PPR的球晶取向使挤出物结构出现各向异性;经挤压温度45℃加工之后,PPR在断裂韧性试验中未发生断裂,其裂纹扩展所需能量是未变形试样的3.7倍,对断口形态的SEM观察证实了PPR微观结构的剪切取向有效阻止了裂纹增长。其二,通过有限元模拟软件建立了合理的聚合物ECAE模拟流程,与传统的试错法相比,借助先进的计算机技术是一条研究ECAE变形过程和加工参数优化的有效途径。首先分析了模具通道参数中内角Ф、外角φ和内角半径r对聚丙烯变形均匀性的影响,结果表明,模具内角Ф要比外角φ更显著影响试样上的等效塑性应变量,当模具内角Ф=90℃,外φ归0℃时聚丙烯变形均匀性最好。为推动ECAE在不同类型聚合物中的应用,进一步考察了聚合物性质对其ECAE变形的影响,并首次对挤出物的翘曲变形现象和背压对聚丙烯变形的影响进行了模拟分析。研究认为,聚合物的应变硬化行为使其在变形过程中出现了模角间隙,降低了试样上等效塑性应变的分布均匀性；而挤出物的翘曲变形和试样上应力分布不均匀有关；合适的背压改变了聚丙烯的应力状态,从而有助于聚丙烯沿模具通道相交面产生稳定剪切,避免不稳定变形的出现。