二噁英类POPs的环境污染特征及人体暴露研究

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二噁英(PCDD/Fs)和多氯联苯(PCBs)合并称为二噁英类持久性有机污染物(POPs),是《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》中控制的POPs,因具有高毒性,难降解性,极易在环境中残留,并随着食物链逐级传递发生生物富集作用,对生态环境和人类产生潜在的风险。本论文开展了二噁英类POPs的污染源排放-环境污染水平-对环境健康影响的系列研究。以生活垃圾焚烧和钢铁厂铁矿石烧结作为典型工业排放源,开展生活垃圾焚烧过程中PCDD/Fs及PCBs的气-固相分配特征研究,铁矿石烧结过程中PCDD/Fs及PCBs的排放水平及对周边环境的影响,基于青海湖周边土壤中PCDD/Fs及PCBs的污染状况,进一步了解偏远地区PCDD/Fs及PCBs的污染水平,此外,还对典型食物及动物、人体血液中PCDD/Fs及PCBs的浓度水平进行了探索。通过对实验结果的分析,得出以下结论:  1.开展了生活垃圾焚烧过程中二噁英类POPs的气-固相分配特征研究。PCDD/Fs和PCBs在气相、颗粒相、冷凝水中的含量逐级递减。PCDD/Fs和二噁英类PCBs(dl-PCBs)在烟气中的排放浓度分别为0.75-15ng/m3和0.18-28ng/m3,在颗粒相中的含量分别为0.14-8.1ng/m3和0.041-1.3ng/m3,与粒径大小呈负相关性。研究结果对于了解生活垃圾焚烧过程中PCDD/Fs及PCBs排放特征和发展相应减排措施提供数据支持。  2.开展了钢铁厂铁矿石烧结车间排放烟气及其周边土壤中二噁英类POPs的分布特征研究。烧结车间烟气中PCDD/Fs的浓度范围为0.25-1.53ng/m3,PCBs(dl-PCBs)的浓度范围为2.98-8.00(0.58-1.41)ng/m3。A、B、C钢铁厂周边土壤中PCDD/Fs(dl-PCBs)的浓度分别为0.068+0.047(0.0088-0.40)、0.12+0.10(0.0047-0.46)、0.05±0.086(0.0016-0.28)ng/g。随着与钢铁厂铁矿石烧结车间烟囱间距离的增加,土壤中PCDD/Fs和dl-PCBs的浓度整体呈下降趋势。位于下风向土壤中PCDD/Fs和dl-PCBs的浓度显著高于上风向土壤中PCDD/Fs和dl-PCBs浓度。当地居民中儿童的暴露风险高于成年人,但均在阈值以下。为进一步了解PCDD/Fs及PCBs的大气长距离运输,对环青海湖周边土壤中PCDD/Fs及PCBs的污染现状进行了调查,检测到PCDD/Fs浓度介于0.0004-0.020ng/g,dl-PCBs的浓度为0.0018-0.011ng/g,低于城区土壤中PCDD/Fs及PCBs浓度。  3.开展了江苏主要大闸蟹产区中大闸蟹二噁英类POPs的浓度水平研究。蟹肉中PCDD/Fs和PCBs的平均浓度分别为0.0060±0.012ng/g和16.2±19.6ng/g。蟹黄(蟹膏)中PCDD/Fs和PCBs的平均浓度分别为0.042±0.041ng/g和6.61±2.79ng/g。评估发现食用少量大闸蟹不会明显增加人体暴露二噁英类POPs的风险。对蟹塘的物料平衡计算发现沉积物是大闸蟹中PCDD/Fs和dl-PCBs的主要贡献者,沉积物中PCDD/Fs和dl-PCBs的总毒性当量是饲料输入的77倍,定期清理更换蟹塘中的底泥或者进行底泥修复是解决大闸蟹中二噁英类POPs超标的主要措施。  4.开展了人类主要消耗的动物肉制品及动物血液(包括鸡、鸭、兔、猪、牛、羊、马、驴)中二噁英类POPs的暴露水平研究,发现肉制品中PCDD/Fs的浓度范围为0.00047-1.09ng/g,dl-PCBs的浓度分别为0.014-0.17ng/g。动物血液中PCDD/Fs和PCBs的平均毒性当量分别为0.064和0.0035ng/L。对肉制品的人体暴露估算结果发现,鸡肉的食用使得人体对PCDD/Fs和PCBs的年均总暴露量最大。  5.开展人体血液中二噁英类POPs暴露水平研究,发现居民体内PCDD/Fs平均浓度是0.35ng/L,PCBs和dl-PCBs浓度分别为2.7ng/L和0.018ng/L。任意年龄组女性体内PCDD/Fs的平均浓度(0.31ng/L)均高于男性(0.28ng/L),并且发现PCDD/Fs和PCBs随着年龄增长的生物累积效应,可能是老年人代谢速率低而使污染物在体内半衰期延长导致。在不同科室参与者的血液中发现骨科参与者血液中PCDD/Fs的浓度水平(0.95ng/L)高于其他样品组。
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