金属氧化物基二维材料和三维石墨烯处理采矿废水的机理研究

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采矿废水中的不同类型污染物污染了水源和生态环境。本论文以处理矿山废水、保护生态环境为目标,对采矿废水中的有机污染物、油类物质以及重金属离子进行处理。先合成金属氧化物并将其负载到二维载体中测试其对有机污染物的光降解性能,然后采用不同方法制备了三维石墨烯对废水中油类物质和重金属离子进行处理,具体得出以下结论:分别合成了纳米二氧化钛(TiO2)、氧化锌(ZnO)和二氧化锡(SnO2)并将其负载到蒙脱土、硅藻土、氮化碳(g-C3N4)和氧化石墨烯(GO)等二维模板,制备了不同类型的复合材料用于降解废水中的有机污染物罗丹明B(RhB)和亚甲基蓝(MB)。与蒙脱土模板相比,采用1 mg/mL浓度的GO负载TiO2时具有最佳光降解活性,光照40 min对Rh B的降解效率可达到98.8%,光照30 min对MB的降解效率达到99.3%。不同模板用于负载纳米ZnO时,GO模板明显好于多孔硅藻土,而蒙脱土和g-C3N4模板所制备的ZnO基复合材料的光降解活性最差。以1 mg/mL的GO为模板制备的ZnO/石墨烯复合材料具有最佳光降解活性。此外,1 mg/mL的GO为模板制备的SnO2/石墨烯复合材料光催化活性最佳,其性能明显好于SnO2/硅藻土复合材料。金属氧化物/石墨烯复合材料的光降解性能最佳,甚至好于商业化的P25光催化剂,其原因是与石墨烯复合后材料的光吸收范围扩大,具有优良导电性的石墨烯可以快速转移氧化物表面的光生电子,抑制了光生电子与空穴的再结合。因此,石墨烯基复合材料对有机污染物具有最佳光降解活性,其性能明显好于其它惰性二维基底。分别采用扩散驱动自组装法和水热法制备了两种三维石墨烯材料用于吸附油类物质和重金属离子。自组装法制备三维石墨烯材料具有更大的比表面积和更小的孔隙,对柴油、汽油和水-柴油混合液的吸附量分别为123.4g/g、86.5 g/g和3208.7 mg/g,该吸附性能均好于相同条件下水热法制备的石墨烯气凝胶,而且三维石墨烯对汽油和柴油均表现出优异的可重复吸附性能。对油类进行吸附时,三维石墨烯中碳-碳六元环更容易吸附C10~C22的长碳链柴油,明显好于对C4~C12短链汽油的吸附。自组装法的三维石墨烯具有更优异的吸油性能主要取决于其较高的比表面积和更小的孔隙结构。自组装法的三维石墨烯对铅离子(Pb2+)、镉离子(Cd2+)和铜离子(Cu2+)的吸附量分别为561 mg/g、245 mg/g和223 mg/g,吸附性能明显好于石墨烯气凝胶和二维SnO2/1.0GO粉末,其原因是自组装法的三维石墨烯片层残余大量的羰基、羟基等含氧基团,此外,其孔隙小、致密度大,对废水中的重金属离子的吸附机理为物理吸附和静电吸附的结合。该论文有图88幅,表15个,参考文献151篇。
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