【摘 要】
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高分子链动力学是软凝聚态物理领域近年来的研究热点之一。前人的研究工作主要集中在三维情况下高分子链的行为。在二维体系中,由于链间的拓扑相互作用与三维体系的情况不同,
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高分子链动力学是软凝聚态物理领域近年来的研究热点之一。前人的研究工作主要集中在三维情况下高分子链的行为。在二维体系中,由于链间的拓扑相互作用与三维体系的情况不同,二维体系下链会表现出与三维体系不同的物理现象,但这部分工作还鲜有人涉及,本文利用分子动力学模拟和颗粒实验研究二维链的玻璃化转变。在本文中,首先我们利用分子动力学模拟的方法,研究了二维模型链玻璃化转变过程中的动力学行为。通过改变链堆积分数,使体系从液态转变为玻璃态。我们发现,随着堆积分数的增加,体系的均方位移逐渐变小并出现平台期,中间自散射函数的衰减逐渐变慢,弛豫时间在接近模耦合理论预测的玻璃化转变点时迅速增大并发散。这说明堆积分数的增加使链的运动受到了抑制,动力学变缓。同时,表征体系动力学不均匀性和协同重排的非高斯参数和四点密度关联函数的峰值均逐渐增大,说明体系趋近玻璃化转变点的过程中,其动力学不均匀性逐渐变强,并且参与协同重排的粒子数目增多。最后,我们系统分析了体系中的快速粒子分布,发现体系的动力学不均匀性与链的连接性相关性较弱,这与前人三维体系的结果一致。然后,结合分子动力学模拟研究,我们又在实验上利用气流化床装置,初步探索了二维颗粒链的动力学行为。通过计算链的均方末端距,发现其分布符合理想自避随机行走链的标度律,确保了模型体系的正确性。通过增加体系的堆积分数,发现链的运动变缓,弛豫时间在靠近模耦合理论预测的玻璃化转变点时急剧增加并发散。进一步,四点密度关联函数的结果表明,体系的协同重排随着玻璃化转变的进行逐渐变强。因此,颗粒链体系在玻璃化转变过程中的动力学行为与分子动力学模拟结果一致。
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