现代经济的发展(化学工业、发电厂、交通等)从本质上来讲都在依赖化石燃料。目前为止,化石燃料占世界能源消耗的85%以上,而化石燃料属于不可再生能源。寻找和开发新能源来代替化石燃料成为当今世界可持续发展的希望。与氢气相比,轻金属氢化物在温和条件下能以固体形式储存大量氢气,安全性高且具有很高的储氢密度,因此轻金属氢化物被认为是一种优良的固态储氢材料。大气中二氧化碳等温室气体浓度的增加导致的全球变暖被认为是我们这个时代最大的环境威胁之一。如何高效利用储量丰富的二氧化碳引起了研究人员的密切关注。若开发一种有效的CO2捕获工艺并完成其随后的化学转化,可大大降低能源生产成本,同时满足全球能源的需求。目前,利用碱性氧化物吸收二氧化碳形成碳酸盐的技术已逐渐成熟。而无机碳酸盐储量丰富,廉价易得,具有成为生产燃料的潜力。因此,我们设计出了利用金属碳酸盐代替二氧化碳作为碳源,利用金属氢化物代替运输较困难的氢气作为氢源,使金属碳酸盐-金属氢化物体系在机械化学反应条件下成功的制备了氢气、甲烷燃料,并探索了不同研究条件下金属碳酸盐-金属氢化物体系对反应后气体产物的影响,从而间接的实现了二氧化碳的综合利用。1.在研究金属碳酸盐-金属氢化物的机械化学反应过程中,我们发现,价格低廉的金属碳酸盐可在机械球磨条件下有效地诱导MgH2放氢。同时探索了 MgH2的脱氢效率随着金属碳酸盐的性质、球磨转速、球磨时间及反应时复合物比例而变化。随后发现,使用行星式球磨机在350rpm/min的球磨速度下球磨12小时后,此时的MgC03-MgH2(MgC03/MgH2=1/1 mol/mol)复合物体系具有最佳脱氢性能,产生了不含COx的纯氢气,产率为94%。这项工作开辟了室温下实现MgH2有效脱氢的新方法。2.在上一章的实验结果的基础上,我们进一步利用碱土金属碳酸盐及碱土金属氢化物探索出了一种方便、有效且具有高选择性的CO2甲烷化方法,即通过球磨诱导碱土金属碳酸盐与金属氢化物反应,生成了不含COx的氢气/甲烷混合燃料。反应过程中使用价格低廉储量丰富的MgCO3/CaCO3、MgH2/CaH2作为碳源和氢源。研究表明,在室温且无催化剂的条件下,碱土金属碳酸盐可被金属氢化物选择性还原生成CH4,同时甲烷作为唯一的烃产物,产率高达73%。此外,我们还发现气态产物中甲烷的含量及其产率主要取决于金属碳酸盐的性质、球磨的速率、球磨时间以及反应时复合物的组成。因此,这项研究开辟了利用固体碳酸盐生成不含COx的氢和甲烷混合燃料的新方法。3.最后,我们系统的探索了金属碳酸盐与金属氢化物体系在机械化学条件下,生成的产物与金属碳酸盐/氢化物的种类、复合物的组成比例、球磨时间、球磨转速的关系。实验结果表明,在所研究的反应体系中,第二主族的金属碳酸盐和金属氢化物在机械球磨过程中具有最佳的甲烷化性能,即MC03-MH2(M=Ca,Mg)体系显示出最佳的甲烷化性能,且CH4是唯一的烃类产物。与第三章所研究的甲烷产率相比,甲烷产率增加了 16%。因此,我们发现第二主族的金属碳酸盐和金属氢化物组成的反应体系在在较高的球磨转速、较长的球磨时间以及复合物中所含的氢化物比例较高时甲烷化性能最好。其中CaC03-CaH2(CaH2/CaCO3=4 mol/mol)体系在550 rpm/min的速度下球磨48 h后,甲烷产率高达89%。