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近年来,大气中以CO2为首的温室气体浓度急剧攀升,其所带来的气候问题也日益突出,CO2的减排迫在眉睫。相比于CCS (CO2的捕集与封存)的纯投入、无经济效益,CCUS (CO2的捕集、利用与封存)技术是一种更符合我国可持续发展的CO2减排方式。由此,本课题组提出了一种新型的CCUS方式,即富钙镁离子溶液CO2碳酸盐化固定技术。富钙镁离子溶液CO2碳酸盐固定技术是利用海水淡化后的浓海水、地下卤水及工业废水等富钙镁离子溶液为原料,以不溶性有机胺作为pH调节剂,强化CO2通入条件下碳酸盐化过程。其不仅能够实现CO2的固定并提供一种新的CCUS途径,还能为这些自然界或工业中产生的富钙镁离子溶液提供新的有效处理方式同时实现废物资源化。首先,在前期工作的基础上,本文对系统固碳模块进行优化。利用表观碱度作为CO2碳酸盐化固定的性能指标,从几种常见不溶性有机胺中筛选出表观碱度最高的二异丁胺-正辛醇体系进行固碳试验研究。结果表明新胺体系能在较短时间内沉淀出溶液中98%的钙离子和91%的镁离子,较前期只能沉淀91%的钙离子的固碳效果更好;反应操作参数对沉淀率有影响,其中相比以及温度的增加都可以提高溶液的固碳效果;利用氢氧化钙作为再生剂,能100%再生有机胺,经过7次循环,系统仍能保持较好的固碳效果。其次,对强化介质有机胺的再生方法进行了深入研究。结果表明,过量的电石渣和废碱液再生不溶性有机胺,均能快速实现100%的再生,且多次固碳-再生循环后仍能完全再生,系统表现出较好的稳定性;此外,通过加热也能在一定条件下再生有机胺,但是温度要求较高,并且目前尚无经济高效的溶剂,阻碍了加热再生的进一步发展;最后,利用硅酸盐作为本体系再生剂,从胺盐酸盐浓度、反应温度、反应时间、硅酸盐种类对再生率影响这几个方面考察,发现有机胺再生率随着胺盐酸盐浓度(或反应温度、反应时间)的增加呈现先快速增长后逐渐平缓的趋势;同时,硅酸盐种类和胺醇体系的种类也对再生率有一定的影响,其中,硅酸钙比三硅酸镁再生速度及再生率都要高,三丁胺盐酸盐较二异丁胺盐酸盐易于再生。在三丁胺+正丁醇体系中,当利用硅酸钙作为再生剂时,胺盐酸盐浓度1mol/L,温度70℃,反应时间3h是较为理想的反应状态,此时再生率能达到73.4%。最后,基于生命周期评价(LCA)分析,详细评价了富钙镁离子溶液CO2碳酸盐化系统的生命周期过程。通过系统界定、清单分析、模型建立和结果评价四个流程,与常规CCS系统从能耗以及各类环境影响指标对比评价。结果表明,富钙镁离子溶液CO2碳酸盐化过程的电力消耗为247.629kWh/tCO2,较常规电厂捕集和封存CO2的能耗483.8kWh/tCO2小;同时,利用eBalance软件作为辅助手段,通过对富钙镁离子溶液CO2碳酸盐化系统在特征化、归一化及加权分析方面的计算,发现各项环境影响指标均较常规CCS小,整个过程加权综合指标降低了82.2%。即富钙镁离子溶液CO2碳酸盐化系统在有效的实现CO2捕集、运输及封存一体化的同时,能够减少能耗、降低对环境的影响,具有可持续发展优势。总的来说,课题组将系统经过优化后,通过试验及LCA分析,证明了本系统不仅具有实现CO2捕集、运输及封存一体化的低能耗优势,而且能变废为宝,有效实现CO2碳酸盐化的资源化利用,是一种具有创新性的CCUS技术。