反应热压烧结制备BN-Al2O3复合陶瓷及其高温性能的研究

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本文深入研究了氧化硼与氮化铝原位反应的条件及反应过程,并初步探索了反应热压烧结的工艺,在此基础上外加一定量BN制备出一系列BN-Al2O3复合陶瓷,主要研究了氮化硼含量对材料的微观组织结构,室温力学性能以及高温性能的影响,阐明了BN-Al2O3复合陶瓷在高温下的性能变化规律,提出了BN-Al2O3复合陶瓷的高温质损机制。通过对氧化硼和氮化铝反应的热力学与动力学研究表明,反应过程分阶段进行:在温度高于750℃时,B2O3和AlN即可发生反应并伴随有硼酸铝(2Al2O3·B2O3和9Al2O3·2B2O3)形成;随着温度的升高,2Al2O3·B2O3高温分解为9Al2O3·2B2O3和液相B2O3;当温度达到1800℃时,原料B2O3以及副产物9Al2O3·2B2O3可与AlN完全反应形成BN和Al2O3,因此,B2O3和AlN的反应温度区间为7501800℃。在探索烧结工艺的过程中发现,利用B2O3低熔点的特性,进行低温致密化可以一定程度地提高材料的烧结性能。本文在原位反应的基础上添加h-BN制备出不同氮化硼含量的BN-Al2O3复合陶瓷。研究表明,随着BN含量的增加,材料的弯曲强度,弹性模量以及断裂韧性明显下降。当材料中BN添加量为30 wt.%时,复合陶瓷的综合性能最优,其抗弯强度、弹性模量以及断裂韧性分别为94±1.2 MPa,63±2.1 GPa,1.88±0.06 MPa·m1/2。研究还表明,原位反应制备的BN-Al2O3复合陶瓷具有较好的各向同性,其综合力学性能优于传统方法制备的复合陶瓷。由于BN独特的片层结构,当复合陶瓷中原位生成的BN含量低于总含量的50%时,复合陶瓷的强度逐渐表现出各向异性。BN-Al2O3复合陶瓷的热扩散系数和热导率随测试温度升高明显下降,在同一测试温度下,材料的热扩散系数和热导率随BN含量增加而增大;随着测试温度的升高,BN-Al2O3复合陶瓷的热膨胀系数不断增大,在同一测试温度下BN含量越高,材料的热膨胀系数越小。对BN-Al2O3复合陶瓷的高温性能进行测试,发现随着测试温度的升高,材料的强度先降低后呈增大趋势,在1800℃时弯曲强度达到最小值33.1 MPa;在同一测试温度下,随着BN含量的增加,材料的高温强度明显增大,当外加BN含量为50 wt.%时,复合陶瓷在2000℃下的弯曲强度可达到84.7 MPa。并且提出了BN-Al2O3复合陶瓷高温质损机制,材料在1700℃1900℃温度下的质量损失由高温负压环境下BN的分解主导以及BN与Al2O3的逆向反应共同作用,当温度高于1800℃时,材料的质量损失主要来源于B2O3的挥发。
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