四川省不同类型森林区域大气颗粒物化学组成的研究

来源 :四川农业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:poodlihua
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研究选择于2010~2012年夏季,在四川白马泉风景区(以下简称:白马泉)、攀枝花苏铁国家级自然保护区(以下简称:攀枝花)、贡嘎山国家级自然保护区(以下简称:贡嘎山)和卧龙国家级自然保护区(以下简称:卧龙)四个森林地区采集12小时(分为日间PM2.5和夜间PM2.5)和24小时PM2.5样本以及24小时TSP样本。本文重点探讨PM2.5质量浓度及其成分变化规律。研究结果显示,24小时PM2.5平均质量浓度在白马泉、攀枝花、贡嘎山和卧龙分别为72.42、104.9、20.55和29.19μg/m3。本研究运用离子色谱仪分析了PM2.5和TSP中12种水溶性离子,其中,以S042-和NH4+这两种水溶性离子浓度最高,并且这两种水溶性离子呈现出良好的线性关系。二次无机气溶胶以SO42-、NO3-和NH4+三种离子为主,同时也是水溶性离子最主要成分。24小时PM2.5中的SNA (SO42-、NO3-和NH4+)在白马泉、攀枝花、贡嘎山和卧龙平均浓度分别为16.34、18.22、4.43和8.89 μg/m3,与OC的浓度比较接近,而OC的浓度则分别为15.86、20.81、3.11和9.33μg/m3。OC和EC相关性显示,总体上攀枝花的相关性相对好一些,而其他地区的相关性均较差,即攀枝花地区OC和EC有一个较明显的共同污染源,而其他三个地区则没有。四个森林地区中PM2.5和TSP质量浓度总体上随着温度的升高而上升,但是随着相对湿度的提升而降低。OC、SO42-和NH4+作为PM2.5中含量最高、最主要的三种成分,其变化规律与PM2.5的变化规律基本一致。研究还参照美国EPA颗粒物中酸度测定方法对颗粒物中强酸性H+浓度进行测定,白马泉、攀枝花、贡嘎山和卧龙24小时PM2.5中强酸性H+浓度分别为6.26、2.9E-04、11.11和10.04 nmol/m3,明显高于由H+-NH4+-Na+-SO42--NO3--Cl--H2O-T-NH3-H2C2O4等参数组成的AIM-IV热力学模型计算出来的四个地区24小时PM2.5中原位酸氢离子浓度(白马泉、攀枝花、贡嘎山和卧龙原位酸氢离子浓度分别是0.028、1.4E-05、7.7E-04和0.0027 nmol/m3)。白马泉、攀枝花、贡嘎山和卧龙24小时PM2.5中原位酸pH(pHIS)分别是3.77、3.69、4.01和3.91,高于其他森林地区的有关报道,主要是由于大气中高浓度氨气的存在。此外,草酸还可以轻微增强原位酸度。通过IBM SPSS 21.0对PM25原位酸pH建立线性回归预测模型,得到24小时PM2.5原位酸pH预测模型表达式:pHIS=-0.038T+0.011RH+0.094NS+0.096RC/A+0.038NH3+0.051H2C2O4+13.715,R2= 0.775(n=42,p<0.001)。四个森林地区中任意两个森林地区的发散系数均在0.3以上,表明任意两个森林地区不存在很明显的共同污染源。运用IBM SPSS 21.0对颗粒物进行主成分分析,结果表明白马泉污染物主要来源于地壳扬尘和生物质燃烧等一次排放和长距离传输过来的老化气溶胶。攀枝花的污染物来源则主要是本地贡献的,主要包括老化的气溶胶和生物质燃烧。贡嘎山的污染物来源主要有地壳扬尘与生物质燃烧等构成的一次排放物,以及当地生成的和长距离传输过来的老化气溶胶。卧龙的污染物更多的是一次排放的,包括地表扬尘和生物质燃烧等,由于卧龙较低的光合有效辐射而使得有机气溶胶老化程度较低。四个地区中NO3-/SO42-质量比均较小,远小于1,说明这四个森林地区中污染物以固定源排放为主。通过主成分分析得到白马泉、攀枝花、贡嘎山和卧龙四个森林地区PM2.5中有机物(OM)与OC比值分别是2.3、2.3、2.4和1.3,最后的质量闭合结果显示,OM和EC对颗粒物质量贡献率为38.0~49.3和2.0~5.7%,SNA (SO42-, NH4+和N03-)对白马泉、攀枝花、贡嘎山和卧龙PM的贡献率分别是23.0、17.4、22.1和30.5%,土壤扬尘也是重要的污染物来源之一,对白马泉、攀枝花、贡嘎山和卧龙的贡献率分别是6.3、17.0、10.4和19.1%。进行质量重建得到四个森林地区的颗粒物质量占实际称量得到的颗粒物质量的百分比为75.9-102.0%。
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