石墨烯/YFeO3/TiO2复合材料的制备与可见光光催化性能

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光催化技术在治理环境废水中有着诱人的应用前景。其中,TiO2因为其优异的光催化性能、强氧化性、化学性质稳定、价格低廉、无毒性等优点而成为最重要的光催化剂。然而,其光生电子空穴对易复合,有效量子产率低,因此实际应用受到了限制。本文通过将TiO2与石墨烯复合、与YFeO3结合形成p-n结异质结构,增强了催化剂对有机污染物染料的吸附性,抑制了其光生电子-空穴对的复合,扩展了光谱响应范围,最终提高了催化剂的光催化活性。主要研究内容如下:以石墨粉为原料,分别采用Hummers法与改进Hummers法制备氧化石墨(Graphene oxide,GO),再将氧化石墨超声分散得到氧化石墨烯。由XRD表征得知,所制备的氧化石墨由于含氧官能团的插入,晶面间距变大。同时,通过对比Hummers法与改进Hummers法所制备样品的红外光谱图可知,将实验过程简化后的改进Hummers法制备的样品同样能够被成功氧化,样品中含有-COOH、-OH、-C=O等官能团。含氧官能团的引入使得氧化石墨的亲水性增强,在水中能够均匀分散,并为之后YFeO3/TiO2复合材料在石墨烯基底上的生长提供活性位点。采用溶胶凝胶法制备了不同晶型的YFeO3粉末,通过DTA-TG、XRD、BET、UV-vis DRS等手段对样品进行表征分析,根据亚甲基蓝的分解情况研究了样品的可见光光催化性能。结果表明:温度从700℃增加到800℃过程中,YFeO3的晶型由六方相向正交相转变。与正交相YFeO3相比,六方相YFeO3的比表面积更大,吸收边更大,禁带宽度更窄,价带位置更负,导带位置更正,可见光下降解亚甲基蓝效果更好。采取物理法复合YFeO3与TiO2粉末制备YFeO3/TiO2复合材料(简写为YT),并改变YFeO3占YFeO3/TiO2复合材料的比例探究适合的实验参数,同时在相同的实验条件下以纯TiO2粉末作为空白对照。通过SEM、BET、漫反射吸收谱等表征,发现随着YFeO3在YFeO3/TiO2复合材料中所占比例的增加,YFeO3粉末出现了堆积的现象,且复合物的比表面积依次减小,禁带宽度逐渐增加。在YFeO3占YFeO3/TiO2复合材料的比例为2.5%的条件下物理法合成复合材料YT-2.5,两者复合效果最好,在可见光下对MB的降解率达到56%。在其他条件不变的情况下,改变石墨烯与YFeO3/TiO2复合材料合成的水热温度,制备一系列三相复合样品。三相复合光催化剂较纯YFeO3和YFeO3/TiO2复合材料在可见光下具有更高的降解速率和更好的降解效果。其中,在水热反应温度为140℃时制备的样品GYT-140,具有更强的吸附能力,从而促进了在可见光下对MB的催化降解,使得MB在可见光下的降解率从YFeO3/TiO2复合材料的56%提高至三相复合材料 GYT-140 的 73%。
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