渤海和北黄海中四种挥发性卤代烃的分布与通量研究

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挥发性卤代烃VHCs(Volatile halocarbons)是大气中重要的痕量温室气体和臭氧层破坏者,在全球气候变化和生态环境等方面起着重要作用。海洋是大气中VHCs的重要自然排放源,尤其是近岸海域,面积虽然只占了整个海洋的一小部分,但对海洋温室气体释放的贡献较大。因此开展典型的近岸海洋环境中VHCs的生物地球化学研究,对在全球尺度上准确地估算海洋对大气VHCs的贡献和对气候变化的影响具有重要意义。本文以中国代表性的陆架海—渤海和北黄海为研究目标,研究了这些海域海水中常见的4种VHCs的浓度分布特征和季节变化,对海-气通量的时空变化进行了分析,并初步探讨了各种影响因素,为估算中国海域对全球大气和环境变化的贡献提供了科学的依据。同时本论文首次探讨了底层海水和沉积物间隙水中4种VHCs的浓度,为讨论沉积物—海水界面提供了科学依据,同时为更好地讨论海水中VHCs的来源和去除提供科学依据。本论文的主要研究结果如下:(1)分别在2013年11月(秋季)和2014年4月(春季)对渤海和北黄海海水中4种VHCs进行了现场调查。结果表明,秋季渤海和北黄海表层海水中CHBr2Cl、CHBr3、C2HC13和C2C144种VHCs的浓度分别是7.03(4.23-12.63)pmol/L、19.61(5.99~55.00) pmol/L、20.37(1.68~58.25) pmol/L和41.03(10.84-96.94)pmol/L。春季CHBr2Cl、CHBr3、C2HC13和C2Cl4、4种VHCs的浓度分别是12.77(0.39~35.64)pmol/L,26.92(3.01~67.41) pmol/L,32.83 (10.48~97.49) pmol/L和25.18(15.76~45.18) pmol/L。各种VHCs之间以及VHCs与环境参数之间的相关性分析表明,秋季航次只有C2HC13与C2C14表现出明显的相关性,春季航次除C2HCl3与C2C14表现出的相关性以外,CHBr2Cl与CHBr3之间也表现出相关性,CHBr2Cl与盐度之间以及C2HC13与温度之间都呈现负相关性。季节变化方面,CHBr2Cl、CHBr3和C2HCl3浓度春季高于秋季,而C2C14则表现为秋季高于春季。(2)秋季和春季垂直断面的分布研究表明,不同VHCs浓度垂直分布不同,VHCs在垂直浓度上表现为表层和底层浓度大于中层浓度的特征,VHCs的周日变化表现出双峰双谷的特征。4种VHCs浓度最高值出现在中午前后,可能与生物生产和光化学来源有关,而在夜间的较高值可能是呼吸作用、浮游动物摄食及潮汐作用共同作用的结果。渤海和北黄海秋季和春季4种VHCs的海-气通量变化范围都比较大,秋季4种VHCs在渤海和北黄海的海-气通量分别为CHBr2Cl 36.28 (O.13~109.54).CHBr3 85.96(-8.9~308.61)、C2HCl3 191.71(0.10~386.67)、 C2C14 285.14(0.19~914.85)nmol/m2·d.春季4种VHCs在渤海和北黄海的海-气通量分别为CHBr2Cl 47.17(-1.16~178.82)、CHBr3 56.63(-24.07~356.70)、 C2HCl3162.56(2.23~977.83)、C2C14 104.37(1.64~398.39)nmol/m2·d。海-气通量的计算结果表明,调查海域在调查期间是4种VHCs的源。(3)秋季和春季同时对底层海水中4种VHCs进行了现场调查。结果表明,秋季底层海水中CHBr2Cl、CHBr3、C2HCl3和C2C14的浓度分别为6.32(3.86~13.27)pmol/L、18.83(3.24~43.10)pmol/L、32.05(0.23~211.87)pmol/L和43.70(13.05~154.40)pmol/L.春季底层海水中4种VHCs的浓度分别为12.62(0.49~37.71)pmol/L、23.12(4.74~82.56)pmol/L.26.85(8.42~67.68)pmol/L和24.03(14.41~45.05)pmol/L.(4)本文对秋季和春季沉积物间隙水中VHCs的浓度分布进行了现场测量。结果显示,秋季沉积物间隙水中4种VHCs的浓度分别为17.38(5.10~61.00)、48.53(4.49~138.16).46.00(14.72~177.60).35.57(20.57~83.59)pmol/L.而春季沉积物间隙水的浓度分别是19.37(1.34~70.66)、36.87(0.27~91.48).185.52 (100.51~392.68)、75.18(21.38~193.98)pmol/L。CHBr2Cl和CHBr3的浓度在春季和秋季间隙水中相差不大。C2HCl3和C2C14在间隙水中的浓度为春季明显大于秋季。
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