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本论文主要从事了四个方面的研究工作。一、对三维大气化学模式Models-3/CMAQ的多个模块进行了改进,非常成功的对珠三角地区高臭氧窄气污染事件进行了数值模拟;二、对热带气旋引起的高臭氧空气污染过程进行了详细的分析和探讨,揭示了台风“海棠”影响珠二三角地区高臭氧污染的形成机理;三、定量估计了热带气旋影响卜生物源VOC的排放量,及其对华南和珠三角地区高臭氧形成的影响;四、通过一系列数值试验,研究了臭氧峰值和臭氧反应效率对不同比率前体物的敏感性。
主要取得了以卜几项研究成果:
一、模式改进丰要包括引入MM5的三维变分同化系统(3DVAR)结合FDDA的方法改进中尺度气象模式MM5的初始化过程,显著的改善了气象场的模拟效果,尤其是温度和风速的数值模拟;利用下挚血类型资料以及排放准备系统SMOKE,对华南及珠三角地区生物源排放的VOC给出了随时空变化的排放清单;对化学输送模式CMAQ的化学初始条件进行了优化。与观测资料对比表明,气象要素和空气污染物的模拟结果与观测均非常一致。
二、通过对高分辨率数值模拟结果的分析发现,香港地区区域性的高臭氧事件与台风“海棠”密切相关,台风“海棠”主要通过以下过程影响珠三角地区高臭氧污染的牛成:珠三角地区北部南台风引导的北风以及粤北的深厚外围台风下沉气流使得大量的一次污染物从排放源区域,在约5m/s的风速下迅速的输送到珠三角下游的香港地区,给高臭氧的生成提供了充足的前体物;台风“海棠”
的水平引导气流使得香港地区附近的地而层彤成一个低压辐合带,北部的偏北气流以及南侧的西南气流在香港地区辐合上升,受气流辐合的驱动,污染气团向上发展,住边界层上层受到外围台风造成的下沉运动的阻挡,在偏北气流的引导下向南发展与珠三角地区南部深厚及地的下沉气流结合,形成一个闭合的反时针(由东向看)局地环流。在这种特殊的流场形势下,一次污染物在此边界层内部的局地环流内混合,不容易扩散出去。因此台风“海棠”从动力上提供了一个污染物迅速传输并集聚在下游香港地区的气象条件;下沉气流形成的较为干燥的低相对湿度的气象条件,有利于OH自由基从水分子光解的链式反应中释放出来,有利于OH自由基参与光化学反应;深厚的外围台风下沉气流形成的晴朗天气,也有利于大气辐射的增强,形成了有利于光化学反应的强光照条件:台风“海棠”造成的这些因素共同作用,促成了此次夏季的珠三角地区区域性的高臭氧污染事件。三、利用SMOKE模式对华南地区的生物源VOC定量估计发现:在热带气旋影响的天气形势下,异戊二烯,萜烯,以及其它反应性VOC的排放量分别为8462,3444,11347吨/天,比同一区域年平均的估计结果分别高出2.3,1.5及2.3倍,异戊二烯占总生物源VOC排放的比例也更高;生物源排放对臭氧生成的影响数值试验结果表明,在臭氧浓度为150~200 ppb的污染水平下,生物源排放的影响达到21~27 ppb;生物源排放影响的空间分布主要与NOx的排放空间型相关,珠三角地区以及广东省是对生物源排放响应最显著的区域;生物源VOC的排放只发生在地面层,但其对臭氧生成的影响可以扩散到整个大气边界层;过程分析结果表明,生物源排放对地面层臭氧生成的影响主要是通过化学生成过程、垂直输送过程以及干沉降过程。
四、通过一系列改变前体物比重VOC/NOx的敏感性试验发现珠三角地区臭氧峰值主要是NOx-limited,与臭氧等浓度曲线得出的结果一致:VOC与NOx的增减系数比达到0.1的数值试验中,臭氧峰值最大;对比小时臭氧峰值的口变化,发现虽然峰值的差别很大,但出现的时间基本在14~16时之间;计算出的臭氧生成效率(OPE)在7~9之间,与NOx的增减因子有较明显的反比关系。