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化石能源的大规模使用,加剧了环境和气候的恶化;同时,随着化石能源的大量开采,人类也将面临严峻的能源危机。氢能作为清洁能源,是解决能源短缺和气候问题的可行性方案之一,而氢气的存储和运输是限制其大规模应用的瓶颈。硼氨烷（AB）展现出了优异的储氢性能,而实现硼氨烷在常温下高效产氢可为氢能源的广泛使用提供解决方案,而稳定、高效的硼氨烷水解催化剂是实现这一目标的前提。本论文基于密度泛函理论计算,研究了 Pt基单原子、同核双原子、异核双原子催化剂催化硼氨烷水解机制,为常温、高效硼氨烷全水解产氢催化剂的设计提供理论依据。主要研究内容和结果如下:（1）通过第一性原理计算,研究了氮掺杂石墨烯负载Pt单原子体系（Pt1-C2N1）催化硼氨烷水解的机制,发现硼氨烷分子中B端第一个H原子的解离为水解速控步,能垒为0.68 eV,具有常温硼氨烷水解活性。进一步,对27种过渡金属单原子催化剂（M1-C2N1）以及不同配位环境的Pt基单原子催化剂（Pt1-CxNy）的硼氨烷水解活性进行了筛选。通过对硼氨烷吸附、氢气脱附、Pt单原子上H原子解离的考量和机理研究,发现Pt1-C1N2具有比Pt1-C2N1更低的硼氨烷水解能垒,水解速控步为第二个H2O分子对B原子的进攻,能垒0.60eV。微观动力学分析表明在实验条件下,Pt1-C1N2和Pt1-C2N1催化剂上理论产氢速率可与已有实验相比,表明氮掺杂石墨烯负载Pt单原子体系有望作为硼氨烷水解催化剂。（2）在单原子催化硼氨烷水解的基础上,利用第一性原理计算,对比研究了实验上已合成的还原氧化石墨烯负载Pt同核双原子（Pt2/graphene）和单原子（Pt1/graphene）催化硼氨烷水解的机制。在Pt1/graphene上,硼氨烷水解反应的速控步为第三个H2O分子解离出的H原子与Pt原子上吸附的H原子结合形成第三个氢气分子的步骤,能垒为0.81 eV。不同于Pt1/graphene,Pt2/graphene结构中两个Pt原子之间的桥氧容易氢化为羟基,实际反应条件下催化剂结构为2HPt2-2OH/graphene,硼氨烷水解的速控步为吸附在底端Pt原子上H2O分子的解离,能垒为0.71 eV。2HPt2-20H/graphene的桥羟基结构有效降低了 H原子和H2吸附能,使桥羟基上H原子的迁移和Pt原子上H2的脱附更容易,从而促进了 AB的水解产氢。（3）在同核双原子研究的基础上,与实验组合作研究了 g-C3N4基底上形成的异核双原子（Pt1Ni1/C3N4）对硼氨烷水解性能的影响。理论研究表明Pt单原子（Pt1/C3N4）上硼氨烷水解的速控步为第三个H2O分子的解离,能垒为0.85 eV;而异核Pt1Ni1双原子催化剂（Pt1Ni1/C3N4）上硼氨烷水解的速控步为第二个H2O分子的解离,能垒为0.72 eV。因此,Pt1Ni1/C3N4具有更高的催化活性,与Pt2/graphene体系类似,Pt和Ni原子之间的桥羟基降低了质子转移的能垒,促进了硼氨烷水解。该结果与实验中观测到的异核Pt1Ni1/C3N4体系活性高于Pt1/C3N4相吻合。进一步,注意到速控步都涉及到水的解离。因此,研究了Pt1/C3N4、Pt1Ni1/C3N4、Ni 单原子（Ni1/C3N4）以及 Pt 和 Ni 双单原子（Pt1+Ni1/C3N4）四个催化上H2O分子解离能垒,结果显示Pt和Ni原子之间的距离对硼氨烷水解产氢的效率有着调节作用,为理解硼氨烷水解活性提供了一个简洁的图像。