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使用沸石去除香烟烟气中的强致癌物-亚硝胺,是解决吸烟污染世界性难题的新途径。发展烟草降害的沸石新材料,提高沸石对于亚硝胺的催化降解性能,是本文研究的重要内容。采用直接焙烧、微波辐射和浸渍法制备了一系列Fe2O3、CuO改性沸石样品;利用程序升温表面反应技术(TPSR)和脉冲反应考察了样品降解吡咯烷亚硝胺的催化活性;还结合XRD、TPD、XPS和TG-MS等手段表征改性沸石样品,剖析吡咯烷亚硝胺(NPYR)的催化降解过程;最后将改性沸石样品直接试用于净化卷烟烟气。在研究中发现:
(1)不同方法研制的改性沸石Fe2O3/NaY、CuO/NaY中以浸渍法制备的样品催化降解NPYR的活性最高。该样品降低了NPYR在沸石上分解的起始温度并抑制了吡咯烷亚硝胺的脱附,分解产物NOx达到最大脱附量的时间提前。
(2)NPYR降解反应中,浸渍法制备的Fe2O3/NaY(imp)沸石上Fe向外表面迁移富集并覆盖沸石表面的铝,使催化剂表现出Fe2O3的性质;而Cu/NaY(imp)沸石上Cu发生富集,在TPSR过程中Cu物种向沸石内孔迁移。
(3)Fe(NO3)3溶液浸渍制备的改性沸石,能提高NaY沸石对于NPYR的催化活性,但同时降低了对NPYR的吸附能力;Cu(NO3)2溶液浸渍制备的改性NaY沸石,则能同时提高沸石对于NPYR的催化活性和吸附能力。
(4)NPYR在沸石上降解产生的NO2可能来自于亚硝胺分子间或者降解产物NO之间的歧化反应,也有可能是由二者之间发生反应所产生。
(5)CuO/NaY(imp)沸石应用于烟草降害的实验中,去除亚硝胺的效果显著。它不仅能有效地降低香烟阴燃时烟气中的亚硝胺含量,而且能大量吸附主流烟气中的亚硝胺。