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环境污染和能源问题目前仍是困扰人类可持续发展的难题。半导体光催化氧化技术是利用光照激发半导体产生的导带电子和价带空穴,进行氧化还原降解有机污染物或者分解水获取氢能的高级技术。该过程的本质的是将太阳能转化为化学能,所以半导体光催化技术有望成为解决环境和能源问题的一条有效途径。半导体光催化的核心是研制可见光响应的高效稳定光催化材料。光催化材料的吸收光谱与太阳光谱匹配是充分利用太阳能的前提,而高效使得在动力学上光催化材料的应用成为可能,稳定是保证光催化材料的稳定性以使得该技术廉价可行。本文以可见光响应的高效稳定光催化材料的研制为中心,通过半导体复合的方法研制了四个可见光响应催化剂,结合材料表征手段对其结构和光学性质进行了表征,并讨论了可能的作用机制。本研究分为三个部分:
⑴采用溶液混合法制备的SO42-/MoOx/MgF2催化材料具有很高的可见光催化降解丙酮性能,当Mo/Mg原子比为5%,350C焙烧时有最高的活性98.6%,连续反应24小时性能保持稳定。借助BET、XRD、Raman、UV-vis等测试手段对催化剂进行了表征。结果表明该催化剂的核心是MoOx/MgF2。其中MoOx可吸收可见光,产生光生电子和空穴对,MgF2起着延缓载流子复合的作用,从而提高光催化效率。SO42-的存在能增加催化剂的比表面积、促进氧化钼的分散,这有利于污染物的吸附和光生电子空穴对的分离,促进了光催化反应过程。因此,SO42-也是催化剂中不可缺少的组分部分。
⑵采用浸渍法制备的VGdO复合氧化物同样是一种高效的可见光响应催化材料。在V/Gd原子比为1.0~2.5时都具有很高的光催化降解丙酮性能。丙酮转化率均能达到90%。对可见光的吸收带边则延伸至580nm。通过对其的表征可知,VGdO催化剂中含有Gd2O3、V2O5和GdVO4相。其中,Gd2O3可视作旁观者,对催化剂的活性贡献有限。V2O5和GdVO4是催化剂的核心部分,这两者之间的偶合效应导致了催化剂具有优秀的光催化活性。
⑶VEuO和VSmO复合氧化物是在VGdO催化剂基础上发展而来的两种具有相似组成结构的光催化材料,同样具有高效,稳定的可见光降解丙酮性能。当V/Eu(Sm)=1.5时催化剂有最高的活性,丙酮降解率均大于99%。负载少量的贵金属Pt能有效的提高催化剂的光催化活性和深度氧化能力。