有机电致发光器件（OLED）具有效率高、光色健康、面发光和可实现柔性化等突出优点。经历了近三十年的研究与发展，OLED逐渐由基础研究走向商品化，目前已被广泛应用于平板显示及照明领域。在实际应用中，OLED都是以大面积面板的形式被使用，然而制备大面积OLED面板需要解决制备过程中设备和器件工艺的一系列问题。本论文研究了新型叠层OLED连接层材料、叠层OLED连接层工作机理、激基络合物主体材料、电子注入机理等方面课题，这些工作对于实现大面积OLED制备和效率改善具有巨大的实际应用意义。本论文的主要研究内容有以下几个方面：第一章：概述了OLED器件载流子注入、传输和复合发光的基本原理，并简述了当前大面积OLED的研究进展和存在问题，为本论文的研究内容提供理论依据。第二章：使用LiNH2作为一种空气中稳定且蒸发温度低的n-型掺杂客体材料。将LiNH2和另外一种常用的n-型客体材料Cs2CO3分别用于电荷连接层中，制备了两种叠层OLED。虽然使用这两种n-型掺杂材料制备的叠层OLED具有相似的电流效率，但是使用LiNH2时叠层器件能表现出明显更长的工作寿命。n-型掺杂客体材料与HAT-CN在界面处的化学反应，会导致电子从电荷生成层到底层发光单元中的注入势垒，因此是造成叠层OLED老化的主要机制。研究结果表明，金属锂比铯具有更小的离子半径和更弱的还原性，能够抑制电荷连接层中的界面化学反应，因而提高了叠层OLED的器件稳定性。第三章：研究了电荷连接层中空穴注入层对连接层性能和叠层OLED器件效率的影响。我们制备和比较了含有不同空穴注入层的三种不同结构的电荷连接层。结果表明在电荷连接层中使用高电导性的HAT-CN和NPB:MoO3作为空穴注入层时，电荷连接层内含有较小的电压降，叠层OLED表现出更高的功率效率；而当使用了高功函数材料组成的MoO3和NPB:MoO3作为空穴注入层时，MoO3与NPB之间更强的电荷转移提高了电荷连接层的电荷生成能力，叠层OLED表现出更高的电流效率。第四章：研究了电荷连接层的空穴注入势垒对叠层OLED性能的影响。电荷连接层的空穴注入势垒，是由于顶层发光单元中和电荷连接层中使用了具有不同HOMO能级的空穴传输材料而造成的。结果表明，尽管电荷生成过程可以有效地在MoO3和各种HOMO能级不同的空穴传输材料形成的界面处发生，然而存在的空穴注入势垒却会限制顶层发光单元的发光效率。利用瞬态电致发光技术研究叠层器件，结果显示，空穴注入势垒造成了器件内部的载流子不平衡，是造成器件效率下降的主要原因。大量的空穴在空穴传输层上积聚，还会使电荷连接层逐渐失去功效，因而缩短了器件的使用寿命。第五章：利用稳态和瞬态光致发光光谱和瞬态电致发光光谱，研究了激基络合物主体在使用了荧光和磷光客体材料的器件中的表现。结果表明，在由激基络合物主体和客体材料形成的发光体系中，激子主要在主体材料上直接形成，而不是在客体材料上。在磷光器件中，使用激基络合物主体能够提高器件效率，主要是因为主体和客体之间有效的能量转移以及被削弱的三重态激子-极化子淬灭效应。而激基络合物主体与客体材料之间的能量转移过程主要通过Dexter转移机制来完成。这些结果解释了激基络合物主体在磷光器件中获得更高效率的原因，并阐明了激基络合物主体在磷光和荧光器件中会表现出显著的差别。第六章：我们在叠层OLED中使用了激基络合物主体材料。利用激基络合物主体材料取代常规主体材料，同时也简化了发光单元的结构，这种发光单元仅含有三层有机功能层。结果表明，相比于使用常规宽带隙主体材料，在发光单元中使用激基络合物主体时，叠层OLED具有更低的驱动电压和更高的功率效率。在电荷连接层中利用有机型受体材料取代过渡金属氧化物，可以进一步降低叠层OLED的驱动电压，并实现更高的功率效率。第七章：在不同电子传输材料的器件中，研究了LiF厚度对电子注入效果的影响。结果表明，隧道贯穿注入和界面化学反应在不同的器件中，对电子注入效果起到的作用也将不同。在使用弱还原性电子传输材料（如Alq）的器件中，界面化学反应是帮助电子注入的主导机制，但其只发生在很薄的表面（0.5~1nm）；而在使用强还原性电子传输材料（如BPhen和TPBi）的器件中，界面化学反应能够发生在更厚的LiF当中。在使用非还原性电子传输材料（如MADN）的器件中，隧道贯穿注入是帮助电子注入的主导机制，并受到LiF厚度的影响，当厚度为3~4nm时，隧道贯穿注入可以起到提高电子注入的作用。相比之下，界面化学反应对提高电子注入的作用最有效，在此情况下器件需要的电压更低。第八章：我们几乎从零基础起步进行了大面积OLED产品的研究和制备。依靠自主研发的生产设备，解决了设备中核心的蒸发源技术，获得了误差在3%以内、有效面积高达30cm×30cm的均匀分布膜厚。通过改进ITO基底清洗工艺，以及使用ITO表面缓冲层和叠层器件结构，有效地降低了大面积OLED生产中的器件短路问题。通过优化驱动电路的办法，降低了电流在大面积OLED中流动的电阻，制备了不同尺寸的大面积OLED发光面板。总之，本论文对大面积OLED的制备工艺进行了初步研究，阐明了叠层器件结构能够为制备大面积OLED起到很重要的帮助意义，重点研究了n-型掺杂材料、空穴注入层、空穴传输层和主体材料对叠层OLED器件性能的影响，并系统研究了激基络合物的发光机理和LiF的电子注入机理。