空气激光是超快激光诱导的一种新型非线性光学现象,它是以空气中的气体组分作为增益介质,在无谐振腔的条件下产生的远场相干辐射光源。近十几年来,空气激光现象,特别是2011年发现的氮分子离子空气激光,引起了人们广泛的关注。这不仅因为它在远程大气污染物、温室气体检测和原子分子物理研究等方面具有重要的应用价值;也由于引起该现象的光增益机理十分复杂,其中包含了多种物理过程,例如分子电离、能态耦合和量子相干等。尽管人们针对N2+空气激光现象开展了大量的理论与实验研究,但其物理机理仍然没有完全明确,相关的一些物理现象也未得到充分解释,基于N2+空气激光的应用研究尚处于起步阶段。本论文主要围绕空气激光特别是N2+空气激光现象的产生、机理和应用开展了系统的研究工作,揭示了强场电离和能态耦合过程对N2+电子态、振动态布居的影响以及对光增益的作用,通过调控电离和耦合过程实现了N2+激光信号的优化,并发展了基于空气激光的新型远程拉曼光谱技术。具体创新成果如下:1.N2+空气激光现象的产生机理研究。基于多级四分之一波片（MQWP）整形光场构建一对偏振方向正交的脉冲分量:Ey和Ex,通过泵浦探测方案探究N2+空气激光中光增益的建立机制。通过改变泵浦激光的椭偏率调整光场中Ey和Ex振幅的比例,实现N2+在391 nm和428 nm波长处激射信号的调制。基于电离后光耦合模型理论并结合对荧光信号变化规律的分析,揭示了391 nm激射信号随椭偏率的变化规律源于Ey主导的电离过程和Ex主导的耦合过程之间竞争平衡的结果,而428 nm激射信号与391 nm激射信号变化规律的差异是源于Ey分量电离后产生的N2+在X~2Σg+（v’’=1）态和X~2Σg+（v’’=0）态上的粒子布居数差异。此外,通过改变MQWP的级次,进而调整Ey和Ex的相对延迟,实现了对电离后光耦合效率的直接调控,进一步优化了391 nm激射信号。基于电离后光耦合模型,获得了与实验观测现象符合较好的数值模拟结果,展示了电离后光耦合理论适用于分析N2+空气激光的产生过程和偏振效应。同时,我们也在实验上展示了391 nm激射信号对MQWP整形光场椭偏率的非对称依赖现象,并将该现象归因于双折射效应导致的电离和耦合脉冲在时域上的顺序反转,使得在相同的光场椭偏率条件下产生了不同的光耦合效率。我们也展示了MQWP整形光场对N2+自诱导种子空气激光的调控过程。这些工作澄清了N2+空气激光现象的偏振效应和产生机理、对进一步调控和优化N2+空气激光具有重要意义。2.N2+空气激光在大气条件下的优化研究。通过精密操控光丝等离子体光栅中的两个800 nm近红外光脉冲（泵浦和控制）的时空重合,实现了在大气条件下沿着泵浦光方向的428 nm自诱导种子激射信号约4个数量级的增强。通过改变两个光脉冲之间的相对延迟和偏振方向可以实现增强效果的有效调控。结合相同实验条件下的荧光信号的变化规律以及理论分析,揭示了428 nm激射信号的增强是由于在形成的等离子体光栅中处于B~2Σu+（v=0）态的N2+密度增加,同时N2+在X~2Σg+（v”=1）态上的布居数变化对于等离子体光栅的形成不敏感,这导致粒子数反转的N2+密度增加,进而产生了巨大的光增益。通过对比等离子体光栅中428 nm与391 nm激射信号相对于单泵浦情况的增强倍数,验证了不同下能级粒子布居数导致的粒子数反转差异是影响该激射信号增强效果的关键因素。本研究结果阐明了粒子数反转对建立N2+空气激光增益的关键作用,为在大气环境中产生高强度空气激光提供了新的途径,为空气激光在大气远程探测方面的实际应用奠定了基础。3.N2+空气激光的应用研究。利用强飞秒激光脉冲在氮气中非线性传输产生的N2+空气激光现象,发展了新型远程拉曼光谱技术,实现了大气中主要物质N2和O2的斯托克斯和反斯托克斯、旋转和振动、时域和频域、以及非共振、单共振和双共振的拉曼光谱的同时测量。基于此空气激光拉曼光谱技术,展示了N2和O2的相干振动转动波包退化过程和N2+的电子、振动和旋转状态时间演化过程。此外,结合时域和频域上的拉曼光谱,发现了N2+激光与大气分子旋转态耦合可以产生二次振动拉曼光源。另一方面,我们直接利用该技术实现了大气环境中可挥发性有机物大分子的种类分辨及浓度检测。基于该技术提供的高分辨率的相干反斯托克斯拉曼光谱,实现了对甲醇、乙醇分子中碳氢键、碳氧单键振动拉曼过程的标定和测量,分析了化学键在不同分子结构中的拉曼光谱频移,并基于不同探测高度乙醇分子的拉曼光谱,计算并讨论了乙醇分子浓度的检出限。该工作发展了基于空气激光的新型相干拉曼光谱技术,拓展了空气激光的应用范围,为实现远程大气污染物的种类识别和浓度检测,以及生物、化学反应过程中原子分子动力学的探测提供了全新的手段。