稀土改性碳纳米管负载Ni催化二氧化碳加氢甲烷化的研究

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随着全球工业的快速发展,燃烧石化资源引起的二氧化碳排放量逐年增加,引发了严重的环境和生态问题。为此,近年来,各国科学研究者纷纷提出各种技术思想路线,以求将全球最大的碳源CO2变害为利。其中,日本科学家Hashimoto提出的CO2循环策略引起了人们的广泛关注。策略中的二氧化碳加氢甲烷化步骤被人们认为是整个循环的关键。目前二氧化碳加氢甲烷化的研究主要集中在催化剂活性组分的选择,载体的选取及催化剂助剂的开发三方面。本文研究了不同载体对负载型镍基催化剂催化二氧化碳加氢甲烷化的影响,并进行BET、IR、XRD、TPR和TEM等一系列表征。研究结果表明,以碳纳米管为载体负载镍催化二氧化碳加氢甲烷化的反应性能要明显高于传统催化剂Ni/Al2O3,且经KOH碱处理载体的催化剂表现出优于酸处理催化剂的二氧化碳加氢甲烷化低温活性。另外,本文还进一步考察了稀土助剂对催化剂催化二氧化碳加氢甲烷化性能的改性作用。研究发现,催化剂添加稀土助剂后,催化剂的活性和选择性得到了很大程度的提高。在此基础上,我们进一步研究了不同稀土元素和稀土添加顺序及含量对催化剂催化性能的影响,并通过BET、XRD、TPR和XPS等技术手段对催化剂进行表征发现,不同稀土元素和稀土添加顺序及含量主要从催化剂结构及电子性能两方面对催化剂的二氧化碳加氢性能加以影响。本研究旨在寻求二氧化碳加氢甲烷化工艺的最佳催化剂,力求达到该反应的最佳活性及选择性,从而最大程度的将二氧化碳变害为宝。
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