纯硅沸石膜的制备及用于乙醇/水的分离

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随着石油资源的日渐减少,开发节能、高效的燃料乙醇生产技术已经越来越显得必要和迫切。Silicalite-1(下文缩写为Sil-1)沸石膜由于其本身具有良好的水热稳定性、化学稳定性和机械强度,而且具有很强的疏水性,应用于渗透汽化分离,可以选择性透过乙醇。本论文的研究目的即制备出具有乙醇/水分离性能的Sil-1沸石膜。通过二次生长法(晶种法)合成了Sil-1沸石膜,用SEM对晶种、晶种层及沸石膜进行了表征,用常温单组分气体渗透对沸石膜分离性能进行表征;并在乙醇、水的体系中进行渗透蒸发分离实验。以四丙基氢氧化铵(TPAOH)作模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源在澄清溶液中合成了粒径均一的Sil-1晶种,大小从180nm到6μm,并对反应液组成、陈化时间,晶化温度等条件进行了详细考察;同时讨论了不同晶种对涂覆晶种层产生的影响。在平均孔径为5μm的α-Al2O3多孔支撑体管上,采用晶种法制备了连续完整的Sil-1沸石膜。获得的沸石膜对H2的渗透率为8.6×10-7 mol·m-2·s-1·Pa-1,H2/SF6的理想分离因数最高达到了72,显示出明显的分子筛分性能。考察了反应时间、晶化温度、晶种的大小等对沸石膜性能的影响。结果表明,500nm左右的晶种所合成膜的分离性能最好。在乙醇/水体系中进行渗透汽化分离实验。考察了不同温度、配方、晶种对通量和分离因子的影响。最终合成的Sil-1膜在进料乙醇溶液为5.2wt%,温度60℃的条件下渗透侧乙醇浓度达到73.3%。
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