纤维素纳米晶（CNCs）是一种纳米纤维素,其保留了纤维素的结构和纳米尺度效应,具有原料来源广、刚性大、相容性好、表面活性位点丰富、易改性等特点,在发展纳米复合水凝胶上展现出独特优势。为了克服传统水凝胶易开裂、低温结冰等弊端,通过结构和性能优化,CNCs基纳米复合水凝胶在实现机械强度可调性的同时,可赋予自修复、抗冻、传感等多种特性,在构建实用性柔性传感平台上具有广阔的应用前景。本论文结合低共熔溶剂（Deep eutectic solvent,DES）绿色提取、Pickering乳液模板、仿贻贝化学等CNCs制备和改性方法,设计了一系列CNCs基纳米复合材料,将其与水凝胶体系有机结合,发展了多种CNCs基自修复纳米复合水凝胶。并进一步构筑使用周期长、适用温度范围广的柔性传感器,实现了在柔性传感中的应用。详尽表征了CNCs基纳米复合材料的结构,系统评价自修复、抗冻和传感等多种性能的提升,并考察了其在柔性传感中的实际应用性。本文的具体内容包含以下三个部分:1.传统水凝胶存在易开裂、低温结冰、强度低等缺陷,严重影响其使用周期和智能化应用水平。基于以上问题,本章提出了CNCs基自修复纳米复合水凝胶的绿色设计方案。葡萄酒酿造过程遗留了大量发酵的葡萄残渣,这些残渣适宜作为提取CNCs的原材料。采取预处理和DES绿色提取法,从葡萄残渣中成功提取了优质CNCs。之后,利用Pickering乳液模板法,以CNCs为乳化剂,将修复剂亚麻籽油（Linseed oil,LO）负载于Pickering乳液液滴内。进一步将其纳入水凝胶体系,同时引入抗冻剂甘油优化体系组分,构建了具有一定抗冻性能的CNCs基自修复纳米复合水凝胶。所得水凝胶在-20℃的低温环境下展现了优良的机械性能（断裂应力为0.24 MPa,断裂应变为1900%）,基于氢键、金属配位的非共价作用和修复剂LO的双重修复机制,12小时后水凝胶的修复率可以达到80.1%。本方案为智能材料提升使用寿命和环境耐受性提供了有效策略,同时也为废弃果蔬残渣处理和资源再利用开辟了新的道路。2.本研究将仿贻贝化学和原位负载导电金属纳米颗粒的改性方法相结合,在CNCs表面修饰单宁酸（Tannic acid,TA）涂层和银纳米颗粒（Ag NPs）,制备了CNCs/Ag纳米复合材料。将CNCs基复合材料植入由瓜尔胶（Guar gum,GG）和聚丙烯酸（PAA）构成的杂化聚合物网络,构筑了CNCs基自修复纳米复合水凝胶。通过L-脯氨酸优化基质组分,以降低水凝胶的结冰点。所得水凝胶展示了良好的抗冻性、抗疲劳性和自修复特性,其在25℃下的断裂强度为0.69 MPa,断裂应变为558%。由于动态可逆的氢键和金属配位键,水凝胶在25℃下的修复率为88.3%,即使在-15℃下修复率仍可达到80%。以所得水凝胶为基体进一步搭建了柔性传感器监测平台,传感器具有宽检测范围（0-550%）、高灵敏性（应变为550%时的应变灵敏度因数（GF）为8.65）和快速响应性（190 ms）等性能,并能在修复后输出连续稳定的信号。在对人体运动的实时监测应用中,可以准确地分辨各种大幅度及微小人体动作。3.自修复和导电性对于水凝胶基电子设备应用性的提升具有重要意义,这对纳米材料设计提出了更高的要求。在本研究中,采用原位聚合方法将CNCs与聚苯胺（PANI）相结合,制备了CNCs/PANI纳米复合材料。将CNCs/PANI复合材料嵌入由生物质聚合物结冷胶（Gellan gum,Gl G）和合成聚合物PAA组成的网络骨架,同时引入抗冻剂甜菜碱,构筑了自修复、抗冻和传感性能协同提升的CNCs基自修复纳米复合水凝胶柔性传感器。由于氢键和金属配位等多重动态非共价键作用,其在25℃下修复7小时后的修复率为90.1%。经传感性能测试,传感器的工作窗口为0-1100%,GF为4.66,在-30℃的低温下具有实时监测的能力。在应用测试中,传感器灵敏地捕捉到了吹气、手指弯曲、手腕弯曲和屈膝等行为信号。所得自修复纳米复合水凝胶基柔性传感器在苛刻的应用环境中展现了优势,为新一代耐用型传感器的设计提供了思路。