随着经济的快速发展和城市化进程的加快,大量污染物排放到大气当中,污染物组分越来越复杂,给大气环境造成严重的污染,引发的灰霾天气和光化学污染等现象让人类健康受到威胁,因此引起了人们的广泛关注。矿物颗粒和挥发性有机物是大气污染物中的主要组成部分,矿物颗粒可以为大气污染物的大气化学反应提供反应场所,与污染物混合形成混合态,对辐射强迫和气候产生重大影响。矿物颗粒与污染物间的相互作用不仅代表了气溶胶的可形成途径,而且还会导致形成不利的分散条件加剧区域的空气污染。羰基化合物（CCs）作为挥发性有机物中重要的组成成分,具有很强的OH自由基清除能力,对光化学氧化循环有着重要影响。所以,非常有必要研究矿物颗粒与污染物的混合机制,以便更好的了解大气中气溶胶的混合状态。本文使用VASP软件包,基于密度泛函理论,模拟了SiO₂矿物颗粒物与典型羰基化合物（丙烯醛）、SO_x和NO_x的混合态的结构和特征,阐明了二聚体和三聚体的形成机制,以深入了解颗粒混合反应的性质。并且进一步研究了丙烯醛的光化学氧化产物与SiO₂颗粒的混合机理以及OH自由基进攻丙烯醛的反应路径。本文主要研究结果如下:（1）SiO₂与无机化合物的混合能力主要取决于无机化合物中心原子与SiO₂表面相互作用的强度,而丙烯醛（ARL）与SiO₂的混合仅通过氢键（HB）进行。ARL、SO_x/NO_x同时存在时,SiO₂的成核能力显著提高。SiO₂表现出与SO₃和丙烯醛（ARL）的高混合能力,该混合反应为不可逆的过程。SO₂/NO_x和SiO₂的混合反应则是可逆过程,但ARL的存在增强了上述两者的结合能力,有助于SO₂/NO_x和SiO₂结合而产生的矿物气溶胶成核过程。电荷密度差和自然键轨道分析表明,羰基化合物既作为氢键（HB）的供体也作受体,而无机化合物仅作为HB受体。我们的研究结果表明,矿物颗粒与人为污染物的混合状态在工业化和城市化快速发展的地区得到了很大的促进,这可能进一步影响气候和辐射强迫。（2）丙烯醛大气氧化产物与SiO₂的混合以氢键的方式进行,并且氢键越短、数量越多体系越稳定。从热力学上分析,丙烯醛大气氧化产物很容易与SiO₂混合,加成氧化产物表现出与SiO₂的高混合能力,结合能到达-143.4 kJ/mol,比SO₃（-81.0 kJ/mol）和ARL（-68.5 kJ/mol）都要低,表明丙烯醛的加成氧化产物要更容易与SiO₂混合。通过研究OH自由基进攻丙烯醛的反应机理,发现OH自由基加成反应和H提取反应的能垒均较低,表明ARL-SiO₂混合体系很容易被OH自由基进攻,而且反应是不可逆过程。在SiO₂颗粒上,丙烯醛与OH自由基的加成反应比氢提取反应更容易发生,羰基位点的OH自由基加成反应能垒为-26.1 kJ/mol,是主要反应通道。进一步验证了丙烯醛的加成产物与SiO₂颗粒物的高混合能力。