【摘 要】
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时至今日,依然不断有研究显示新兴污染物（ECs）持续存在于很多国家和地区的地表水中,其中双酚A（BPA）虽被我国禁止在食品包装行业使用,但庞大的工业、制造业需求下其实际使用规模相当可观,对人体和环境造成的毒性风险从未彻底消除。得益于活性氧物种（ROS）对有机污染物快速、高效的氧化作用,过渡金属活化过硫酸盐的高级氧化技术是去除ECs类污染物的理想方法之一,而锰氧化物作为一种廉价的非均相催化剂逐渐受到
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时至今日,依然不断有研究显示新兴污染物（ECs）持续存在于很多国家和地区的地表水中,其中双酚A（BPA）虽被我国禁止在食品包装行业使用,但庞大的工业、制造业需求下其实际使用规模相当可观,对人体和环境造成的毒性风险从未彻底消除。得益于活性氧物种（ROS）对有机污染物快速、高效的氧化作用,过渡金属活化过硫酸盐的高级氧化技术是去除ECs类污染物的理想方法之一,而锰氧化物作为一种廉价的非均相催化剂逐渐受到人们重视。传统锰氧化物催化剂需经历水热或焙烧等高温晶化过程,其晶体结构易受反应条件影响而种类多变,导致催化活性差异明显,如此增加了催化剂制备成本和难度。为简化催化剂制备条件、避免晶相因素对活性的干扰,本研究将β-环糊精（CD）引入锰氧化物的合成过程,在80℃油浴条件下制得CD修饰的非晶态锰氧化物（CD-AM）催化剂,用于活化过一硫酸盐（PMS）降解水中BPA。CD的引入有效改善了非晶态锰氧化物（AM）的性质和活性:孔容扩大至5.5倍、平均粒径约减少53%、对20 mg/L的BPA的去除率从33.1%提升至99.4%、动力学常数增至14.9倍。除BPA外,CD-AM/PMS体系对浓度为20 mg/L的PCMX、2,4-DCP、及SA体系同样具有良好的处理性能,当[Cat]=200 mg/L、[PMS]=1.0 mmol/L 时最终去除率依次为 93.8%、72.0%、和 45.1%。而同样实验条件下水热法制备的催化剂（CD-CM）性能较差,说明晶化处理并不意味着成品具有更突出的性能。此外,1O2和·OH是CD-AM/PMS体系中降解BPA的主要ROS,但体系中明显有O2·-产生,其存在很可能对相关ROS的转化和Mn价态循环有重要作用。为了解CD-AM/PMS体系面对实际含污水体的性能和应用潜力,考察了各因素下的BPA降解过程。在PMS投加量0.75～1.50 mM范围内,CD-AM/PMS体系对BPA的降解率稳定在97.46%～99.41%之间,表明对PMS投加量依赖性较低。尽管酸性条件下体系降解性能突出,但中性条件下30 min获得98.4%的BPA去除率更利于实际工艺运行。阳离子和腐殖酸对CD-AM/PMS降解性能的影响可以忽略,而CO32-和HCO3-对降解性能有明显的抑制作用。此外,CD-AM在循环重用实验中降解性能稳定,但存在回收较难、Mn浸出浓度偏高的问题;将其改制为“负载型膜”（AMSM）后,性能进一步提升且有效降低了 Mn浸出浓度。在AMSM/PMS体系处理河水环境中BPA时,尽管降解动力学过程较去离子水环境中稍慢,但最终去除率依然可达94.75%,荧光激发矩阵图像也证实BPA浓度呈明显的下降趋势,显示AMSM具有应对实际水体污染问题的潜力。
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