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惰性气体放射性同位素,主要以气态的形式存在于大气层中,来源稳定。其中81Kr(半衰期22.9万年,同位素丰度5×10-13)主要由大气上层中稳定同位素与宇宙射线产生,来源单一；85Kr(半衰期10.74年,当前同位素丰度2.5×10-11),主要来源于核乏燃料棒的后处理过程。因其稳定的物理和化学性质、较快的气液溶解平衡和详细记录的大气输入曲线,81Kr和85Kr分别是5-150万年和2-50年环境样品测年的理想同位素示踪剂。冷原子阱痕量分析(Atom Trap Trace Analysis,ATTA)是一种激光冷却原子原理,通过控制激光频率将特定原子减速、俘获并探测的技术,具有高灵敏度、高选择性、零背景的优点。本论文的工作主要是：提高ATTA装置的俘获效率,解决和验证定量测量能力,并开展环境样品的测量。提出并利用激光共振猝灭-俘获方法,成功实现稳定同位素83Kr对痕量同位素单原子计数的实时标定,解决了系统俘获状态不同造成的准确测量难题,完善了冷原子阱痕量分析装置的定量分析能力。在此基础上,与瑞士伯尔尼低本底辐射计数(LLC)实验室和美国阿贡国家实验室ATTA研究组三方独立测量一系列标准样品,验证了ATTA装置的定量测量能力。分析了ATTA测量的误差：单原子计数和校正误差、稳定同位素测量误差以及交叉污染误差,给出了对81Kr和85Kr的有效测量范围。开展了国内多地空气中85Kr浓度测量工作,测量了华北深层百万年尺度的地下水以及河北正定县、雷州半岛和新疆西北等地的年轻地下水,给出了地下水81Kr和85Kr的表观年龄。本论文的章节内容安排如下：第一章介绍稀有气体长寿命放射性同位素的性质和应用领域；第二章介绍了原子阱痕量分析的基本原理和实验装置,对单原子计数的识别、激光共振猝灭-荧光检测的原理和测试,以及与瑞士LLC、美国Argonne ATTA研究组的验证工作。最后分析了交叉污染的模型以及合肥ATTA测量的能力。第三章介绍了样品的处理装置：水中溶解气萃取装置和氪气提纯装置。介绍了开展的国内空气中85Kr浓度测量,以及对河北平原深层地下水、正定县浅层地下水、雷州半岛和新疆西北地下水的85Kr和81Kr测年工作。第四章为实验总结以及对未来装置改进的展望