席夫碱修饰SBA-15的制备及重金属离子吸附和荧光检测研究

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重金属是一类对人类有危害的元素,其在人体内积累到一定程度会对人体造成神经损害、代谢异常等伤害。SBA-15介孔二氧化硅因其比表面积大,稳定性好和具有易功能化的表面,是良好的吸附剂载体。席夫碱类化合物广泛应用于金属离子配位、检测、吸附等方面。本文介绍了几种通过后修饰法制备了含有席夫碱基团修饰的介孔二氧化硅SBA-15,从结构表征、吸附、荧光检测等方面对其进行了研究。第一部分介绍了氨基官能化的SBA-15和对苯二甲醛、2-氨基酚分别发生两次席夫碱缩合反应,最终制备出双席夫碱吸附剂MS-AP。实验发现吸附行为符合伪二级吸附动力学模型与Langmuir等温吸附模型。在最佳条件下,发现其对Pb(ⅠⅠ)的最大吸附能力可达到151.5 mg/g,热力学实验证实了Pb(ⅠⅠ)吸附的自发和吸热性质,在二元混合离子溶液中,与氨基官能化SBA-15相比,MS-AP在Cu(ⅠⅠ)、Cd(ⅠⅠ)、Mn(ⅠⅠ)、Mg(ⅠⅠ)、Co(ⅠⅠ)和Ni(ⅠⅠ)这些干扰离子存在下仍对Pb(ⅠⅠ)表现出了良好的选择性。此外设置了三种浓度下的上述七种金属离子混合液,MS-AP仍显示出了对Pb(ⅠⅠ)的选择性吸附能力。第二部分工作介绍了叔胺基修饰的SBA-15通过季铵化反应引入5-氯甲基水杨醛得到MS-CSA,然后和合成的氨基水杨醛席夫碱发生席夫碱缩合反应生成了含有季铵键和双席夫碱基团的纳米探针材料MS-NSP。随后使用该材料进行了金属离子的检测灵敏度及荧光选择性试验,发现其对Cu(ⅠⅠ)的检测具有良好的特异性识别能力,Cu(ⅠⅠ)的检测浓度范围为0-4 mg/L,检出限为0.19μM。第三部分工作通过加入模板离子制备了配位Cu(ⅠⅠ)有机硅功能单体5-CAS@Cu(ⅠⅠ),然后将功能单体修饰在磁性介孔二氧化硅MSBA-15表面,最后通过酸洗脱Cu(ⅠⅠ)制备了含有季铵键及席夫碱基团的Cu(ⅠⅠ)表面印迹磁性介孔二氧化硅吸附剂MSBA-15-IIP。然后对其进行了吸附Cu(ⅠⅠ)的吸附试验,发现吸附行为符合伪二级吸附动力学模型与Langmuir等温吸附模型,最大吸附能力达到32.7 mg/g,热力学实验证实了Cu(ⅠⅠ)吸附的自发性。另外在二元离子干扰试验中,发现MSBA-15-IIP对Cu(ⅠⅠ)具有较高的选择性吸附能力。该论文有图58幅,表15个,参考文献145篇。
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