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光催化领域的研究可以追溯到上世纪80年代,早期曾发现油漆粉化以及金属氧化物与有机物在阳光下接触下会变黑。在过去的30年里,光催化技术因其在大气及水体处理、自身清洁方面具有较高的实际应用性,已被越来越多的研究人员所关注。目前研究最多的光催化剂为二氧化钛,它具有较高的光催化活性、良好的化学稳定性以及价格低廉、无毒无二次污染等特点,可以将某些类型的有机物完全分解成二氧化碳和水。然而,Ti02在某些方面,如量子效率低,不能有效利用太阳光,难以重复利用的缺点,限制它的广泛应用。如何使Ti02的可见光活性提高及能够重复利用成为目前研究的重点。通过将Ti02负载于比表面积较大、机械强度高的载体表面,可以提高Ti02的重复使用性能,此外,还可以促进光生电子和空穴的有效分离,提高Ti02的量子尺寸效率。本论文选用具有多孔、大比表面积的氧化铝及可传递电子的碳纳米材料,研究了两种材料复合后对二氧化钛光催化性能的影响。本论文以硝酸铝为铝源,采用沉淀法制备了氧化铝-碳纳米管、氧化铝-石墨烯复合载体,以钛酸四丁酯(TBT)为前驱体,通过浸渍法将Ti02负载于复合载体上,制备了TiO2/Al2O3-MWCNT、TiO2/Al2O3-石墨烯复合材料;以尿素为N源,氧化铝-碳纳米管为载体,采用钛酸四丁酯通过溶胶凝胶法,制得N掺杂型TiO2/Al2O3-MWCNT,采用XRD、DRS、SEM等表征手段对所制备的光催化剂进行分析、表征,考察了光催化剂在紫外光、可见光条件下的光催化活性。(1) TiO2/Al2O3-MWCNT光催化剂的制备及性能研究本实验中我们以硝酸铝为铝源,采用沉淀法制备了氧化铝-碳纳米管复合载体,以钛酸四丁酯(TBOT)为前驱体,通过浸渍法将TiO2负载与复合载体上。通过XRD、TEM、SEM、BET、EDS等手段对催化剂的形貌结构进行了表征,通过UV-Vis DRS、PL等测试了催化剂的光学性质。XRD测试表明所制备的TiO2均为锐钛矿型,TEM及SEM测试表明Ti02均匀分散在A12O3-MWCNT复合载体表面。N2吸脱附等温测试表明TiO2/Al2O3-MWCNT纳米复合材料孔径为5.97nm,比表面积可达309.75 m2·g-1。oUV-Vis DRS测试和PL测试结果都表明由于MWCNT的掺入,使得Ti02的团聚减少,对光的吸收能力增强。此外,光催化降解MO溶液的结果表明所制备的TiO2/Al2O3-MWCNT纳米复合材料的光催化活性明显高于纯Ti02和TiO2/Al2O3。所制备的光催化剂在重复使用4次后的催化效率仍达60%,催化剂回收量在80%左右,与Ti02对比,有明显的提高。(2) TiO2/Al2O3-石墨烯光催化剂的制备及性能研究在本实验中,我们采用氧化还原法制备了石墨烯材料,并采用与上一节相同的方法制备了TiO2/Al2O3-石墨烯纳米光催化剂。XRD测试表明制备的复合材料中Ti02均为锐钛矿型,由于石墨烯的掺入,使得Ti02的团聚减少,且吸收波长蓝移。此外,紫外光下样品光催化降解MO溶液的结果表明,所制备的TiO2/Al2O3-石墨烯纳米复合材料的光催化活性明显高于纯Ti02和TiO2/Al2O3>且重复利用性能也有所提高。根据不同因素对TiO2/Al2O3-石墨烯纳米复合材料的实验研究我们可以得出,当石墨烯的掺杂量为5%,TiO2的负载量为30%时,催化剂的催化活性最高。(3)N掺杂型TiO2/Al2O3-MWCNT复合材料的制备及性能研究本实验通过传统的溶胶凝胶法制备了氮掺杂的N-TiO2/Al2O3-MWCNT纳米复合材料,XRD表征表明溶剂-凝胶法制备的样品均为锐钛矿型。XRD测试中虽未检测到任何含氮化合物的特征衍射峰,但从元素分析测试证明了氮元素的存在,这表明N元素的引入未能形成晶相含氮化合物,而是进入Ti02晶格内部。通过光催化回收污水中的硫磺对比了掺氮对样品可见光活性的影响,找出了催化剂的最佳制备条件。硫回收反应测试结果表明,掺杂氮元素后的样品在可见光下氧化回收硫的效率高于未掺氮的样品。这主要是由于氮元素可以取代Ti02晶格内氧空位,使其带隙减小,可有效利用可见光的缘故。然而,从光催化活性而言,氮元素取代Zi02晶格氧的量存在阈值,即N/Ti配比存在一个最佳量。当掺氮量达到1.6%时,可使可见光活性最佳,硫回收率可达60%。