Mg修饰的g-C3N4催化剂的制备及其光催化性能的研究

来源 :东南大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:h9501oney
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
CO2是一种温室气体,由化石燃料的过度使用产生,已导致全世界范围内的能源和环境双重危机。光催化CO2还原被认为是一种有前途的技术,该过程能够利用可再生的清洁太阳能,在低温和低压等温和条件下产生CO、CH4、CH3OH和其他高附加值的碳氢化合物。在模拟太阳光的照射下,将CO2还原为高附加值的碳氢化合物非常重要,但同时也具有挑战性。g-C3N4具有成本低、毒性低、稳定性高和带隙窄等优点,因此广泛用于光催化领域。然而,纯g-C3N4具有光利用效率低和光生电子-空穴复合率高的缺点,导致光催化活性相对较低。因此,需要对g-C3N4进行修饰改性来提高其光催化性能。本论文选取能够有效增强CO2吸附的碱性氧化物MgO对g-C3N4(CN)催化剂进行修饰,并将通过沉淀和煅烧法制备得到的不同复合量的MgO-CN样品应用于光催化CO2和H2O反应,考察不同含量的MgO对光催化活性的影响。研究结果表明:MgO-CN样品呈多层薄片状结构,比纯CN样品具有更多的孔隙结构。随着MgO复合量的逐渐增加,反应产物CO、CH4和CH3CHO的产量均呈现先上升后下降的趋势。在模拟太阳光照射3 h之后,光催化效果最好的3%MgO-CN催化剂的CO、CH4和CH3CHO产量达32.1、2.6和10.8μmol/g,分别是纯CN催化剂产量的2.2、2.4和5倍。这说明MgO的修饰能够有效地提高光生电荷载流子的分离效率,以及增强CO2的分子吸附和化学吸附。为了进一步提高光催化反应的活性,采用具有表面等离子共振(SPR)效应的贵金属Au作为助催化剂,并考察了Au/MgO-CN复合催化剂在光催化CO2和H2O反应中的活性。研究结果表明,1%Au/3%MgO-CN复合催化剂的光催化活性最高,光照3 h后生成的CO、CH4、CH3OH和CH3CHO的产率分别高达423.9、83.2、47.2和130.4μmol/g。此外,还选取了光催化活性最佳的1%Au/3%MgO-CN三元催化剂,通过各种表征手段进一步研究了MgO和Au之间的协同效应。UV-vis DRS表明了Au/MgO-CN复合催化剂能够大大地增强紫外和可见光的吸收,且Au纳米颗粒具有SPR效应;PL光谱和光电化学测试都显示了MgO和Au的加入可以有效地提高光生电荷载流子的分离效率;CO2-TPD测试则表明CO2的有效吸附主要发生在MgO和Au纳米颗粒的界面处,而该界面正是光生电子和活化吸附后的CO2反应的活性位点。实验和表征结果都表明了MgO和Au的共修饰显著提高了纯CN的光催化活性,这是由于MgO和Au之间存在较好的协同作用。本研究提供了一种采用碱性氧化物MgO和具有SPR效应的金属Au共修饰的有效方法来对传统的g-C3N4光催化剂进行改性,具有光催化还原CO2的应用前景。
其他文献
随着社会对能源和环境问题关注度的增加,消耗大量化石能源的内燃机汽车将逐渐被电动汽车和混合动力汽车代替。应用于电动汽车的无线充电系统凭借安全性、充电过程自动化、维护成本低、消耗土地面积少的优点,正在得到越来越多的关注。本论文介绍了一种新型的基于矩阵变换器的电动汽车用双向无线充电系统设计,其优点在于:(1)使用直接式矩阵变换器,能实现一步式AC-AC转换,避免了不可靠和体积大的直流电容器,提高了系统的
肿瘤相关酶广泛存在于肿瘤细胞中,其存在和量变可以揭示肿瘤的性质。肿瘤相关酶的定量检测在肿瘤的早期发现、诊疗和预后判断等方面都具有非常重要的研究意义和临床应用价值。因此,建立低成本、灵敏度高、特异性强、操作简单的肿瘤相关酶检测方法极为重要。近年来的研究表明,DNA损伤修复酶--聚腺苷二磷酸核糖聚合酶-1(PARP-1)与肿瘤的发生、发展等过程密切相关,而且PARP-1在肺癌、乳腺癌、口腔癌、卵巢癌、
高导电和高电导应变稳定性的导电纤维是可穿戴医疗设备、能源收集织物、软显示屏及智能服装等新型应用的重要材料。然而,目前实验室研究的方法制备过程复杂、成本高、电导应变稳定性低,极大限制了该材料的广泛应用。为了满足高导电纤维材料在实际市场和研究中广泛应用的需求,本论文使用具有良好导电性和变形耐久性的一维纳米材料作为导电涂层,设计了基于电晕处理的同轴喷嘴多次包覆的工艺来制备高导电有机纤维。通过多元醇法制备
混凝土作为一种广泛使用的建筑材料,其力学性能直接关系到建筑结构的安全性。近年来环保成为建筑工程中普遍呼吁的发展趋势,由于陶粒混凝土材料的广泛应用可以实现资源的循环利用,达到节能减排以及低碳发展的作用,因此陶粒混凝土作为新型绿色材料得到广泛的关注。而陶粒作为一种抗拉强度较低的材料,其力学性能不像碎石骨料,裂纹往往由陶粒中萌生进而扩展。因此开展混凝土及陶粒混凝土的力学性能的研究便尤为重要。本文以混凝土
隐私保护是工作流调度的重要问题。本文考虑大数据处理计算框架下的Spark应用的截止期约束和任务隐私约束,以最小化企业总租赁成本为优化目标,研究混合云环境下Spark工作流调度问题。该问题的主要挑战有:(1)如何在保证在任务隐私性约束下实现完工时间和租赁成本的平衡;(2)Spark应用的Job和Stage双层偏序关系及可并行执行的Task任务形成大量拓扑顺序,如何确定合适的Stage调度顺序以实现租
随着智能手机和视频剪辑软件的日益普及和成本的降低,视频数据量在过去几年里急剧增加。视频已经成为最重要的视觉数据形式之一。根据You Tube的统计数据显示,每分钟有超过300小时的视频被上传到You Tube上。由于视频数据量庞大,用户看完所有的视频并从中识别出有用的信息是不现实的。因此,开发出自动视频摘要技术来帮助用户更加高效率地浏览视频变得越来越重要。视频摘要的目标是生成一个较短的视频以捕获输
近些年来,透明导电电极(TCE)薄膜由于兼具高透光率与导电性而备受推崇。基于TCE薄膜的光电器件如太阳能电池、发光二极管、触屏面板等已经在生产实践中发挥重要作用。在过去,具有高透射率和低薄层电阻的氧化铟锡(ITO)被广泛用作TCE。然而,随着柔性便携式设备的需求日益增加,ITO由于其存在自身的脆性和较差的柔性以及高成本等缺点而无法满足应用需求。银纳米线(AgNWs)具有导电性好、透光率高与柔韧性佳
过氧化氢(H2O2)和硝基还原酶(NTR)与生物系统的许多生理和病理过程有关,由于它们的分布特性,要在生物体内实现对两者的实时监测是困难的。有机小分子荧光探针具有快速响应、灵敏度高、选择性好、生物相容性好、实时原位成像等优点,已经成为检测H2O2和NTR的有效方法之一。本文设计并合成了四种新型有机小分子荧光探针,包括用于检测H2O2的荧光探针HDP-1、HDP-2和HDP-3以及用于检测NTR的荧
自工业革命以来,将二氧化碳进行捕集和化学固定,并且用于后续的资源利用获得化工产品是当前科学界研究的主题,以创造经济价值,提高资源利用率。CO2与环氧化物生成环状碳酸酯(PC)的反应是最绿色的经济反应之一,环状碳酸酯作为有机合成中非常重要的化学产品,在化工生产方面具有广泛的用途。继科研工作者合成金属有机骨架材料(MOFs)之后,发现了一种更复杂的沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs),该材料由金属Zn或Co
面向服务的架构SOA提供了灵活的服务集成方法,在处理各类场景带来的问题中得到了越来越多的关注。服务集成框架是基于数据分发服务DDS的SOA实现方案,提供了组件的服务化改造方案和服务管理方法,解决了应用功能难以复用、系统运维低效以及服务通信实时性不足等问题。随着服务集成框架系统应用规模的不断扩大,系统中产生的业务数据量越来越大,系统中的异构数据也越来越多,传统的数据处理方式已经难以满足服务集成框架数