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近年来,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池因其制备工艺简便、生产成本低廉、光电转换效率提升迅猛而受到广泛关注。目前高效率的钙钛矿太阳能电池通常采用甲脒铅碘(FAPbI3)为主体的混合组分钙钛矿作为吸光层,然而FAPbI3分子在室温环境中易发生相变,造成电池稳定性较低以及效率衰减迅速,这制约了甲脒基钙钛矿太阳能电池的商业化应用。本论文从分子结构的层面设计制备了以FAPbI3为基本结构单元、具有不同维度结构的稳定α-FAPbI3吸光层材料,研究了具有不同晶体结构的薄膜形貌及其光电性能,并探索与之相匹配的器件制备工艺,以期为高效稳定的吸光层设计提供理论基础。
通过在FAPbI3中加入不同比例的肼离子(HA+),实现了室温环境中稳定的新型甲脒/肼(FA/HA)混合离子钙钛矿薄膜,其具有1D/3D混合结构和室温稳定的α-FAPbI3。HA+的强氢键作用增强了晶粒尺寸和晶粒间的连续性,有效协调了碘离子和相邻晶粒间的配合,同时HA+与[PbX6]4-生成的1D-HA基络合物位于晶界处,抑制了晶界处载流子的复合。通过一步反溶剂法制得结晶性高、晶粒尺寸大、缺陷少的高质量FA0.7HA0.3薄膜,FA/HA薄膜载流子平均寿命由142.31ns增加到385.36ns,缺陷密度从1.17×1016cm-3降低为3.42×1015cm-3。基于FA0.7HA0.3吸光层制备的钙钛矿太阳能电池最高光电转换效率为19.03%,在室温大气环境中进行寿命测试1080h后,仍保持原始效率的87%,展现出提高的环境稳定性。
进一步将HA+加入Cs0.05(MA0.17FA0.83)0.95Pb(I0.83Br0.17)3(FAMACs)中,HA+协同MA+、Cs+共同稳定甲脒基钙钛矿的结构。XRD、SEM、UV-Vis和PL光谱分析表明,HA+的添加对FAMACs钙钛矿的结晶性、表面形貌和光物理性能都有明显影响,并确定了最佳组分为(FAMACs)0.85HA0.15;利用共聚焦荧光图像、时间分辨荧光光谱、开尔文探针显微镜和SCLC对(FAMACs)0.85HA0.15薄膜的缺陷态进行定性和定量的研究,与空白FAMACs相比,(FAMACs)0.85HA0.15薄膜缺陷态得到有效钝化,载流子平均寿命由434.6ns增加到1216.57ns,缺陷密度从1.06×1016cm-3降低为3.10×1015cm-3。相应的电池器件最大转换效率为21.20%,在室温环境中进行寿命测试2520h后,仍保持原始效率的90%,展现出优异的环境稳定性,有效证实了肼离子混合甲脒基钙钛矿的研究优势。
通过在FAPbI3中加入不同比例的肼离子(HA+),实现了室温环境中稳定的新型甲脒/肼(FA/HA)混合离子钙钛矿薄膜,其具有1D/3D混合结构和室温稳定的α-FAPbI3。HA+的强氢键作用增强了晶粒尺寸和晶粒间的连续性,有效协调了碘离子和相邻晶粒间的配合,同时HA+与[PbX6]4-生成的1D-HA基络合物位于晶界处,抑制了晶界处载流子的复合。通过一步反溶剂法制得结晶性高、晶粒尺寸大、缺陷少的高质量FA0.7HA0.3薄膜,FA/HA薄膜载流子平均寿命由142.31ns增加到385.36ns,缺陷密度从1.17×1016cm-3降低为3.42×1015cm-3。基于FA0.7HA0.3吸光层制备的钙钛矿太阳能电池最高光电转换效率为19.03%,在室温大气环境中进行寿命测试1080h后,仍保持原始效率的87%,展现出提高的环境稳定性。
进一步将HA+加入Cs0.05(MA0.17FA0.83)0.95Pb(I0.83Br0.17)3(FAMACs)中,HA+协同MA+、Cs+共同稳定甲脒基钙钛矿的结构。XRD、SEM、UV-Vis和PL光谱分析表明,HA+的添加对FAMACs钙钛矿的结晶性、表面形貌和光物理性能都有明显影响,并确定了最佳组分为(FAMACs)0.85HA0.15;利用共聚焦荧光图像、时间分辨荧光光谱、开尔文探针显微镜和SCLC对(FAMACs)0.85HA0.15薄膜的缺陷态进行定性和定量的研究,与空白FAMACs相比,(FAMACs)0.85HA0.15薄膜缺陷态得到有效钝化,载流子平均寿命由434.6ns增加到1216.57ns,缺陷密度从1.06×1016cm-3降低为3.10×1015cm-3。相应的电池器件最大转换效率为21.20%,在室温环境中进行寿命测试2520h后,仍保持原始效率的90%,展现出优异的环境稳定性,有效证实了肼离子混合甲脒基钙钛矿的研究优势。