磁性核—壳催化材料的制备与催化性能研究

来源 :南京大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:liongliong585
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本工作用X-射线衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线光电子谱(XPS)和振动样品磁强计(VSM)等多种物理化学手段研究了磁性介孔 Fe3O4@SiO2@mSiO2-Fe、Fe3O4@SiO2@mSiO2-Pd 和Fe3O4@SiO2@mSiO2-Ag核-壳结构催化剂的制备与催化性能,为研究和开发磁分离和循环使用的新型介孔催化剂提供了参考信息。主要研究结果如下:1.制备了以磁性Fe3O4为核,依次包覆无定型SiO2和骨架掺杂Fe的mSiO2-Fe介孔二氧化硅壳层的核-壳催化材料Fe3O4@SiO2@mSiO2-Fe。研究了这类催化材料的组成、结构与苯乙烯选择性氧化制苯甲醛的催化性能和循环使用性能。结果表明Fe3O4@SiO2@mSiO2-Fe催化剂骨架中孤立的Fe3+物种是催化反应的主要活性物种,催化剂壳层中适宜的Fe/Si摩尔比为0.10,适宜的反应温度为60℃。通过外加磁场,可以方便地实现催化剂的分离和回用,催化剂表现出优良的循环使用性能。2.制备了磁性介孔Fe3O4@SiO2@mSiO2-Pd核-壳催化剂,研究了催化剂的萘加氢反应催化性能和循环使用性能。结果表明Pd组分在多孔SiO2壳层中高度分散,Fe3O4@SiO2@mSiO2-Pd催化剂具有优良的萘加氢催化活性。该催化剂易于磁分离,经10次循环使用,萘转化率和加氢产物选择性基本不变。3.制备了磁性介孔Fe3O4@SiO2@mSiO2-Ag核-壳催化剂,研究了催化剂的对硝基苯酚(4-NP)还原反应生成对氨基苯酚(4-AP)的催化性能和循环使用性能。结果表明,通过Ag+物种的锚定作用,Ag纳米金属粒子在mSiO2表面呈高度分散状态。新鲜Fe3O4@SiO2@mSiO2-Ag催化剂催化4-NP还原反应,反应可在12 min内完成,反应速率常数k为5.3×10-3 s-1。催化剂经磁分离和10次循环,4-NP完全转化为4-AP所需反应时间仅由新鲜催化剂的12 min增加至16 min,表现出优良的循环使用性能。
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