铁,铜修饰的镍基催化剂上苯酚重整制氢

来源 :哈尔滨师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zzx_520360
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为了提高生物质油蒸气重整过程中催化剂介孔Ni/MgO的活性,本文采用共浸渍法制备了一系列Fe和Cu修饰的xFe-yNi/MgO和xCu-zNi/MgO催化剂。利用XRD,N2吸附/脱附,H2-TPR和TEM等方法,对所制备的各催化剂进行了表征。在固定床反应器上,进行了催化水蒸气重整苯酚制氢反应的研究,考察了第二种金属Fe和Cu对介孔Ni/Mg O催化活性的修饰作用。N2吸附和XRD结果表明,添加一定含量的Fe或Cu对Ni/MgO催化剂的物理性质影响不大,并检测到了Cu-Ni合金的形成。H2-TPR和TEM的结果表明,引入Fe可以提高金属Ni的分散度。因此,金属Ni平均粒径从Ni/MgO上的5.15 nm减小到2Fe-60Ni/MgO上的4.46 nm。引入金属Cu后,在2Cu-240Ni/MgO上Ni粒径的为5.05 nm。XPS结果表明,添加金属Fe,金属Ni与Fe之间形成了相互作用力,这种相互作用力有助于抑制邻位金属Ni的烧结,并且可以抑制金属Ni的氧化,提高了xFe-yNi/MgO上活性组分金属Ni的活性。添加少量金属Cu,抑制了xCu-zNi/MgO催化剂表面上Ni的氧化。并且小粒径的Ni-Cu合金提高了金属Ni的分散性,同时抑制了Ni物种的烧结,阻止了焦炭沉积。以上的修饰作用,提高了原始催化剂Ni/MgO的活性。水蒸气重整苯酚制氢的反应表明,引入少量的Fe和Cu均可以明显提高介孔Ni/MgO的活性。其中,2Fe-60Ni/MgO和2Cu-240Ni/MgO分别表现出最高的催化活性。相同反应条件下,Ni/MgO上苯酚的转化率和H2产率分别为56%和43%,而2Fe-60Ni/MgO上苯酚的转化率和氢气的产率分别为83%和65%。这表明,Fe修饰Ni/MgO后,可使苯酚的转化率和氢气的产率分别提高41%和60%。2Cu-240Ni/MgO上苯酚的转化率和氢气的产率分别为82%和62%,这表明Cu修饰Ni/MgO后,可使苯酚的转化率和氢气的产率分别提高40%和46%。
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