【摘 要】
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燃油作为日常生活中重要的能量来源,在燃烧过程中会产生大量的含硫化合物,而这些含硫化合物正是空气污染物的重要成分之一。因此,许多国家针对燃油中的硫含量制定了更加严格的规定（＜10ppm）,这使得燃油的深度脱硫成为了全社会的关注热点。本文在传统脱硫工艺的基础上采用了将氧化脱硫与萃取脱硫二者相结合的萃取催化氧化脱硫体系。多金属氧酸盐（多酸）由于其具有代表性的结构特征,在很多领域都具有潜在的应用价值,许多
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燃油作为日常生活中重要的能量来源,在燃烧过程中会产生大量的含硫化合物,而这些含硫化合物正是空气污染物的重要成分之一。因此,许多国家针对燃油中的硫含量制定了更加严格的规定（＜10ppm）,这使得燃油的深度脱硫成为了全社会的关注热点。本文在传统脱硫工艺的基础上采用了将氧化脱硫与萃取脱硫二者相结合的萃取催化氧化脱硫体系。多金属氧酸盐（多酸）由于其具有代表性的结构特征,在很多领域都具有潜在的应用价值,许多研究者发现多酸在深度脱硫方面同样展现出了非常优秀的催化活性。但多酸作为催化剂具有水溶性、不稳定性等缺点,因此本文在多酸作为无机催化剂的基础上引入了不同的有机部分,设计合成了基于多酸的无机-有机杂化材料作为异相催化剂,在增强了多酸稳定性的同时能够应用于深度脱硫。我们借助不同的测试手段对杂化材料的结构和形貌进行了说明,同时也进一步探究了脱硫效果以及脱硫过程的反应机理。主要研究成果如下:1.我们选择了尺寸匹配的同多钼酸盐Mo8O264-（Mo8）和金属有机骨架Ui O-66（Zr）,采用一锅法得到了催化剂Mo8-Ui O-66（Zr）。通过BET比表面积以及孔隙率的对比,我们证实了多酸Mo8被成功插入到了Ui O-66（Zr）中,并且Mo8-Ui O-66（Zr）在深度脱硫方面表现出了非常优异的催化效果。实验表明,对于500 ppm的模拟油样,该催化剂在10分钟时,去除DBT的速率就能够达到100%,我们分别从温度、过氧化氢加入量以及Mo8-Ui O-66（Zr）用量等几个方面对Mo8-Ui O-66（Zr）的反应条件进行了探究,实验数据显示,恒温在60,加入Mo8-Ui O-66（Zr）的量为0.020 g时脱硫效率最快。同时对于其他难脱除的含硫化合物也表现出了良好的催化效果,去除效率分别达到了84%和97%。实验后,我们将催化剂进行离心分离和再回收,发现可以完成至少4次循环,脱硫效果没有明显降低,说明催化剂在实际工业生产中具有一定应用前景。2.我们采用离子交换法将离子液体中的阳离子有机部分与同多钼酸盐阴离子进行了组装,得到了两种无机-有机杂化材料:[Bmim]2Mo6O19（Mo6-IL）、[Bmim]4Mo8O26（Mo8-IL）,并且发现它们都具有深度脱硫的催化性能。通过对复合材料结构和形态的说明,我们证实了催化剂Mo8-IL、Mo6-IL的成功合成。实验表明所合成的两种催化剂中Mo6-IL的脱硫效果更好,0.025 g催化剂在60、氧硫比为4:1时,完全脱除500 ppm模拟油样中的DBT仅需要10分钟。而对于其他含硫底物也有一定的催化效果,去除效率依次为DBT＞4,6-DMDBT＞BT,为保证催化剂的应用前景,我们将催化剂进行了回收,发现可以至少循环5次脱硫效果没有明显下降。
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