【摘 要】
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拉曼散射（Raman scattering）过程辐射的能量携带着分子的振动信息,由于不同分子系统振动信息的独特性,拉曼光谱能够作为一种“指纹”识别技术实现对目标物质进行定性分析。然而,普通的拉曼散射过程发生时响应很弱,直到人们发现在贵金属表面吸附的待测物分子的拉曼截面发生异常地增加,能够极大地增强拉曼信号的强度,弥补了普通拉曼散射技术灵敏度低的缺点。这一现象被命名为表面增强拉曼散射（Surface
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拉曼散射（Raman scattering）过程辐射的能量携带着分子的振动信息,由于不同分子系统振动信息的独特性,拉曼光谱能够作为一种“指纹”识别技术实现对目标物质进行定性分析。然而,普通的拉曼散射过程发生时响应很弱,直到人们发现在贵金属表面吸附的待测物分子的拉曼截面发生异常地增加,能够极大地增强拉曼信号的强度,弥补了普通拉曼散射技术灵敏度低的缺点。这一现象被命名为表面增强拉曼散射（Surface enhanced Raman scattering,SERS）,吸引了众多研究人员。尽管热点工程已经加速了这项技术的发展,提高了SERS基底作为用于检测的传感器所必须具备的高灵敏度、响应线性和无干扰等基本属性,但在实际应用中,各种监测环境为这项技术提出了更高的要求,稳健性、灵活性和稳定性等特性也成为了需要攻坚克服的难题,高质量的SERS传感器的开发仍在进行中。散射强度与SERS基底的结构密切相关,腔体系统独特的光陷特性能够优化SERS活性基底。在这种模式下,腔内的电磁波能够经过多次反射和散射,从而增强散射强度。光阱效应与金属纳米结构的表面等离激元模式相结合是电磁场增强的又一种有效途径。此外,相比于刚性材料,柔性基底可以吸附在目标物体的任意表面进行原位检测,具有更强的灵活性、机械韧性,为实际应用增添了更多可能。因此,本论文以自组装技术制备的聚苯乙烯（PS）小球阵列结构为初模板,成本低廉、可操作性极强,在此基础上制备了两种3D柔性微腔系统结构,并研究了其性能,以实现高灵敏度、可重现的SERS传感,具体研究内容如下:（1）周期性排列的单分子层模板表现出独特的物理化学性质,因此在自组装的PS小球单分子层结构的基础上,利用聚苯乙烯聚合物的热力学性质,加工变形制得了一种包覆着Ag/Au纳米岛结构的倒蘑菇状阵列柔性基底。金属纳米岛的狭小间隙内分布着受限电磁场。每个单体上的“蘑菇腿”向垂直方向延伸,构建新的腔体系,并由于承载着金属纳米结构导致拓展了三维“热点”空间。此外,使用时域有限差分法理论地进行了仿真模拟,印证了相邻的聚苯乙烯单体之间存在电磁耦合,“热点”密度大幅度增加。该结构可以实现高灵敏的SERS信号。（2）以制备的PS小球阵列结构为基础,以高分子聚合物PVA印迹为手段,以磁控溅射得到的银纳米颗粒与半球形腔模式的耦合作用为主要增强机制,制备了一种内壁均匀吸附着银纳米颗粒的纳米腔体结构,这种结构在柔性聚合物薄膜上呈六角形阵列排列（Ag NPs/PVA Hemispherical Cavity Array）。理论模拟了“腔聚合”特点以及此结构的电磁场分布,得到了Ag NPs/PVA半球形腔阵列结构中电磁场的分布图,银纳米颗粒狭小间隙之间的“热点”都清晰可见。用三种有毒的染料分子作为检测物对基底的SERS性能（灵敏度、均匀性、普适性、重现性）进行了评估,并分别通过“反复弯曲”和“更改激光入射角度”两种途径评估了基底的稳定性,证明了印迹半球腔在SERS应用中的良好前景。
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