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丙烯是石油化工中最重要的基本原料,用以生产聚丙烯、丙烯腈、环氧丙烷、羰基醇等多种重要有机化工原料。目前丙烯的生产技术主要依赖于石油蒸汽裂解和催化裂解(FCC)技术,随着近年来丙烯的需求量快速增长和石油资源日益紧缺,使得开发新技术受到越来越广泛的关注。对于我国这种缺油、富煤的资源状况,甲醇具有丰富的来源,可以从煤、天然气和生物质转化得到,因而甲醇制取丙烯技术(MTP)对于我国具有重要战略意义。在过去几十年里,许多研究者对MTP反应的催化剂进行了改进和发展,旨在提高催化剂的选择性和稳定性。高硅铝比的ZSM-5沸石在MTP反应上表现出较高的稳定性和丙烯选择性,具有很好的应用前景。分子筛因其表面的酸性和其孔道的特殊性,ZSM-5存在快速积炭失活的问题,因而研究重点需要放在催化剂的结构设计和酸性的调控上。本论文主要是以提高丙烯选择性和催化剂稳定性为目的,对催化剂形貌、孔结构和酸性质进行调控,展开了以下几方面的研究。一、改性M-ZSM-5(M=B、Al、Ga催化剂的制备及其MTP反应性能采用前合成法成功制备了含B、Al、(Ga具有MFI结构的催化剂。表征结果表明：不同元素嵌入MFI结构中实现了对酸性能的调变,MTP活性评价结果表明,具有较低的酸量和酸强度的Ga-MFI催化剂,能够抑制芳烃产生,有利于丙烯选择性的提高,达到43.5%；对于Ga-ZSM-5系列催化剂中Ga的引入能够提高总酸量,能够提高催化剂稳定性和丙烯的选择,由34.5%提高至41.7%,达到320h寿命；对于B-Ga-MFI系列催化剂中Ga, B的同时引入,能够提高弱酸量,抑制芳构化反应,降低积碳速率,提高催化剂的稳定性。二、超声辅助法合成多级孔ZSM-5及其MTP反应性能超声的空化作用有利于促进晶核的快速生成。在本章研究过程中,结合表征结果,证明了超声辅助处理前驱体溶液,有利于晶核的快速成长,促进晶化过程中晶核的形成和自组装,形成纳米颗粒堆积的多级孔结构的沸石,该方法合成的ZSM-5的酸密度和酸强度变化不显著,而外比表面积有明显提升,能够暴露更多的活性中心。活性数据表明,这种存在晶内孔的ZSM-5明显改善催化剂传质性能,提高催化剂稳定性。在高空速下,通过超声辅助制备的ZSM-5催化剂能够达到丙烯选择性在40%以上,并维持1100 h的活性寿命。三、B掺杂的含多级孔道的ZSM-5催化剂的制备及其MTP反应性能采用钾盐辅助晶种诱导的方法成功制备出了含纳米颗粒堆积的多级孔道结构的ZSM-5。表征结果表明,该方法制备的催化剂具有更短的微孔孔道,更大的外表面积以及丰富的晶间孔,能够提高了催化剂传质能力。采用同晶取代法将硼嵌入分子筛骨架保持了其沸石结构,骨架硼的引入具有调变弱酸量和保持强酸量基本不变的性能。通过对催化剂表面酸性和孔道的共同调节的B-N-Z5催化剂在MTP反应中表现了突出的催化剂活性和稳定性,在空速为WHSV=4.0h-1保持甲醇高转化率(>95%)和丙烯选择性大于40%情况下,稳定性达到了720 h。