【摘 要】
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随着抗生素在我国使用越来越广泛,其所引起的水污染问题也逐渐严重。非均相Fenton法是目前研究较多的用于高效去除水中抗生素的一种高级氧化技术,本研究通过蒸发诱导自组装的方法制备了Cu Ox/γ-Al2O3非均相催化剂,以一种较为常见的头孢类抗生素头孢氨苄作为目标污染物,考察了非均相催化剂降解头孢氨苄的性能和催化剂的稳定性,通过DFT计算研究了头孢氨苄在催化剂表面的吸附情况,并且通过实验和DFT计算
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随着抗生素在我国使用越来越广泛,其所引起的水污染问题也逐渐严重。非均相Fenton法是目前研究较多的用于高效去除水中抗生素的一种高级氧化技术,本研究通过蒸发诱导自组装的方法制备了Cu Ox/γ-Al2O3非均相催化剂,以一种较为常见的头孢类抗生素头孢氨苄作为目标污染物,考察了非均相催化剂降解头孢氨苄的性能和催化剂的稳定性,通过DFT计算研究了头孢氨苄在催化剂表面的吸附情况,并且通过实验和DFT计算的方法研究了催化剂降解头孢氨苄的催化降解机制。得到的研究结果如下:1、通过蒸发诱导自组装的方法制备了Cu Ox/γ-Al2O3非均相催化剂,能够有效降解头孢氨苄,之后通过XRD、SEM、BET等分析对制备的催化剂进行了表征,表明制备的催化剂有较好的介孔结构,且铜氧化物均匀分散在γ-Al2O3材料表面,通过对使用条件进行优化后得到当Cu Ox/γ-Al2O3催化剂投加量为0.2 g·L-1、H2O2投加量为0.02 mol·L-1时,催化剂在30 min内对初始浓度为20 mg·L-1头孢氨苄的降解率能达到97.04%,重复使用催化剂降解5次后降解率仍能达到83%,表明材料有较好的稳定性。2、通过DFT方法计算了头孢氨苄在三种金属氧化物表面的吸附构型,并计算了相应的电子密度图、Mulliken电荷布局,在γ-Al2O3（110）表面,当头孢氨苄的O18与γ-Al2O3表面的Al原子吸附以及H37与材料表面O原子吸附时为最稳定的吸附构型,而头孢氨苄在Cu Ox晶面的吸附均为氢键吸附,稳定性相对较弱,表明Cu Ox/γ-Al2O3材料主要通过表面积较大的γ-Al2O3对头孢氨苄进行吸附。3、通过实验和计算对催化剂降解头孢氨苄的机制进行了研究,首先通过ESR分析、淬灭实验和XPS分析证明了催化剂主要通过Cu+和Cu2+活化H2O2生成的·OH对污染物进行降解,对Cu+和Cu2+活化H2O2的反应能垒计算,证明了Cu+比Cu2+反应能垒低,更容易发生反应,之后通过LC-MS对污染物的降解路径进行验证,并通过得到的液质峰的强度得出一条主要的降解路径,通过计算头孢氨苄的简缩福井函数得到污染物活性最高的位点为C12,容易首先被羟基自由基进攻,与得到的降解路径吻合,之后通过过渡态搜索对主要反应路径的能垒进行计算。
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