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随着持久性有机污染物的大量使用,环境问题变的越来越严重。一些国家和国际组织开始禁止或者限制它们的生产和使用,例如:多溴联苯醚(PBDEs)和多氯联苯(PCBs)。然而,一些新型的溴代阻燃剂(BFRs)开始出现,例如:三(2,3二溴丙基)异氰脲酸酯(TBC)、六溴环十二烷(HBCDs)、四溴双酚A(TBBPA),它们被大量应用于石油化工业、机械制造业、电子电器产品制造业中,研究表明它们具有类似于持久性有机污染物(POPs)的性质,并广泛分布于环境中。本文以黄河三角洲湿地为环境模型,研究该湿地沉积物中TBC和HBCDs的污染水平、组成特征、与TOC之间相关性、储量估计以及暴露风险等。论文的主要内容与结论如下:1.本实验优化了TBC和HBCDs前处理及分析检测方法,对样品进行冷冻干燥、索氏提取、过复合硅胶层析柱、旋转蒸发及氮吹浓缩,最后进UPLC-MS-MS分离检测。为保证实验精确度,进行样品加标回收实验,所有样品中均加入同位素标记的[13C12]-α-、β-、γ-HBCD作为回收率内标,回收率分别为88–102%、93–107%、83–98%,相对标准偏差(RSD)的范围是4.73–9.11%。2.实验结果表明:TBC的检出率为100%,含量在0.20-29.03 ng·g-1之间,平均含量为6.88 ng·g-1;α-、β-、γ-HBCD的检出率分别为75%、71%、96%,平均含量分别为0.69 ng·g-1、0.42 ng·g-1、5.20 ng·g-1;α-、β-、γ-HBCD所占的比例分别为10.1%(5.7–17.0%)、6.1%(3.0–12.1%)、83.8%(73.2–100.0%)。3.黄河口处采样点HBCDs平均含量(10.46 ng·g-1)相对其他点较高,沿黄河故道采样点TBC和HBCDs的含量较低。可能是黄河改道上游的污染不流经黄河故道,也不会随着径流的泥沙携带而沉积,并且政府出台了保护黄河故道的政策。另外,空气进行远距离传输是TBC、HBCDs迁移的方式之一,但主要的污染方式还是点源污染。4.用SPSS 17.0对检测结果进行分析(1)对TBC和HBCDs进行相关性分析表明:HBCDs三种同分异构体之间显著相关,TBC与HBCDs各同分异构体之间存在弱相关,这表明TBC与HBCDs的污染源可能存在一定的区别。(2)TOC与TBC、HBCDs呈弱的正相关性,TOC与TBC,α-HBCD,β-HBCD,γ-HBCD,ΣHBCDs含量相关系数分别为:r=0.154(p=0.473),r=0.138(p=0.522),r=0.02(p=0.917),r=0.295(p=0.162),r=0.275(p=0.194)。这一结果表明:沉积物中总有机碳含量是影响BFRs分布的因素之一。(3)对黄河三角洲湿地沉积物中TBC、α-、β-、γ-HBCD和ΣHBCDs进行储量估计,并对TBC和HBCDs的暴露途径包括职业暴露和非职业暴露(饮食暴露、吸吸暴露、皮肤摄入等)进行分析。(4)为进一步了解黄河三角洲湿地沉积物中TBC和HBCDs的水平,将该区域与胶州湾湿地进行对比,结果表明:TBC含量约高于胶州湾湿地2倍,HBCDs的含量稍低于胶州湾湿地。在与世界其它地区对比中发现,黄河三角洲湿地HBCDs的含量(8.40 ng?g-1)处于中等水平。